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近年来,随着电子器件走向尺寸极限,分子电子学器件将会成为生产技术应用中的必然选择,并且已然广泛地成为学术研究上的热点。在种类繁多的低维纳米材料的研究中,有机金属化合物便是一种非常重要的分子电子学材料。由金属元素和有机芳香基(如苯环,Bz)或者反芳香基(如环辛四烯,COT=C8H8)构成的有机金属化合物展示了丰富的电磁性质和催化行为等,可望在纳米复合材料、纳米光电磁器件以及高选择性催化剂等方面具有重要的应用价值。本论文通过基于第一性原理的密度泛函理论研究了有机过渡金属三明治团簇以及它们的一维无限长纳米线,研究其稳定性和电磁性质的物理根源,探索这类化合物的生长机制和键合规则,以及几何形态和电子结构对体系物理性质的影响等。主要包括以下几个方面：研究了苯基-过度金属有机三明治团簇BzVBzTMBz(TM=Sc,Ti,Cr-Ni,Bz=C6H6)及其一维纳米线分子[BzVBzTM]∞的结构稳定性和电磁性质。我们发现在这些团簇中,大多数的BzVBzTMBz团簇均有着C6v的空间几何对称性,除了TM=Co、Ni时的团簇。并且大多数的BzVBzTMBz团簇均呈现出铁磁性,例如：TM=Cr、Fe时,团簇有着最大的磁矩3μB。更有意思的是TM=Cr-Fe的[BzVBzTM]∞纳米线呈现出鲜明的半金属铁磁性。其中TM=Cr,Mn的纳米线平均每个元胞内的磁矩分别高达5μB和4μB。此外,对比于以TM-Cp间的离子键合为主的[CpTM1CpTM2]∞纳米线,我们发现TM-Bz间的共价作用有助于提高[BzTM1BzTM2]∞纳米线的半金属性和金属性。研究了混合三明治分子团簇CpTMCp*TMCp(TM=V, Cr, Mn, Fe; Cp*=C4BH5, C3B2H5, C4NH4, C3N2H3)以及其纳米线[CpTMCp*TM]∞(TM=V, Cr, Mn, Fe; Cp*=C4BH5, C3B2H5)的结构稳定性和电磁性质。研究发现掺入硼原子的分子团簇结构CpTMCp*TMCp(TM=V, Cr, Mn, Fe; Cp*=C4BH5, C3B2H5)较之于没有掺入硼原子的团簇结构Cp3TM2的热力学和动力学稳定性以及自旋稳定性都普遍地得到了明显的提升。并且我们通过改变掺入硼原子的数目可以有效的调节分子的磁矩值。不同的是,在以上团簇中掺入氮原子后,其稳定性和电磁性质与没有掺杂前几乎没有变化。通过系统地研究一维无限长的掺硼三明治分子纳米线[CpTMCp*TM]∞(TM=V,Cr, Mn, Fe; Cp*=C4BH5,C3B2H5)的结构及其电磁性质,发现在这些纳米线构形中除了[CpC3B2H5Mn2]∞呈现铁磁金属性及[CpC3B2H5Fe2]∞呈现非磁半导体性外,其余的六种纳米线构形均呈现出铁磁半金属性或是铁磁半导体性,是良好的分子电子器件和自旋电子器件的备选材料。