【摘 要】
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氢气可以被视为最适合发展的新型清洁能源载体,具有可再生和高能量密度的优势,可以以替代矿物燃料,以降低日益增加的能源环境压力。获得氢气的一种有希望的方法是太阳能驱动
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氢气可以被视为最适合发展的新型清洁能源载体,具有可再生和高能量密度的优势,可以以替代矿物燃料,以降低日益增加的能源环境压力。获得氢气的一种有希望的方法是太阳能驱动的水分解反应,该反应可以将太阳能转化为氢能,同时减少额外的污染。通过有效的促进光生空穴和电子的分离,将贵金属负载到催化剂的表面上可以实现高的光催化H2。但是,由于地球上贵金属的丰度较低成本较高,因此严重限制光催化制氢更广泛的应用。本论文通过静电纺丝法合成出含有镉离子的PAN纳米纤维前驱体,通过溶剂热与热处理过程使前驱体纤维反应为Cd S与碳纤维复合的一维纳米光催化剂,提高了Cd S基光催化剂的制氢能力。研究其在不含贵金属助催化剂的情况下,在可见光(λ≥420 nm)下高效光催化制氢的潜力。首先研究了不同静电纺丝工艺、溶剂热工艺与热处理工艺对于样品形貌、性能与光催化制氢活性之间的影响,在氮气气氛下热解合成出一系列Cd S/C一维纳米纤维复合光催化剂。研究合成工艺来确定纳米纤维的制备方法、Cd S复合方法与复合材料的改性方法,探究形貌对于催化性能之间的内在联系,总结形貌对于光催化制氢过程促进作用的机理。最后通过材料在可见光下无贵金属助催化剂加入的实验条件下,进行光催化分解水制氢性能测试,筛选出性能最好的样品。研究复合纤维光催化剂的构效关系。改变热处理气氛,在空气中使样品氧化,得到了具有一维纳米中空管结构的碳与在空气中氧化的Cd S复合光催化剂O-Cd S/C。实验结果确定样品中Cd O产生的光生电子流向Cd S的价带与其中的光生空穴复合形成Z型异质结,为其光催化活性提升的机理分析提供有力的支持。O-Cd S/C在紫外光区同样具有高光催化制氢活性,碳纤维可以替代一部分助催化剂的功能。碳材料有效的利用其优异的导电性,在改善光电流方面起着主要作用。通过提高光生载流子的数量、分离效率、迁移能力,降低迁移电阻等方面来提升载流子参与光催化制氢反应的能力。
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