一维贵金属异质纳米材料的设计、合成及其应用研究

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贵金属纳米结构具有独特的小尺寸效应、光学效应、表面效应、良好的生物相容性以及优异的导电性和催化活性等,它们在许多方面都表现出巨大的应用前景。贵金属纳米材料的成分、尺寸和形貌等参数很大程度上影响着它们的电学、光学、磁学和化学性能。异质结构纳米材料不仅把不同功能的部分组合在了一起,而且因为独特的协同效应,还可能表现出一些新的和提高的物理和化学性质。本论文以碲纳米线为模板,成功合成了一系列一维贵金属纳米结构,并结合材料成分本身的特性,围绕不同的应用对象,探索研究了材料的各种性质。论文中对各种材料采用多种表征方法进行了表征,以及对相关的过程和材料的结构性能关系进行了讨论分析。本论文主要研究工作如下:1.以碲纳米线为模板,通过氯铂酸与碲纳米线的置换取代反应,在室温水溶液条件下,合成了多孔的铂纳米管。研究了铂纳米管形成的过程以及相关的原因,并且系统的研究了多孔铂纳米管的类过氧化酶活性。结果显示多孔铂纳米管具有本质的突出的类过氧化酶活性。这种材料有潜力应用于生物技术和免疫分析检测领域。2.为了解决SERS免标记原位监测催化反应中基底材料普遍存在的问题,即催化活性和SERS增强效果难以同时达到理想效果,设计了一种新型的银/钯异质纳米管,这种结构将具有催化活性的钯和SERS增强效果的银牢固的结合在一起,并且两种成分都暴露在外。我们采用的壳聚糖辅助的方法可以拓展应用于其它含银异质结构的合成。最后,银/钯异质纳米管成功应用于溶液中对催化反应的SERS免标记原位监测。3.合成了一种准一维的铂金双金属纳米管,并将它用于氧气还原反应的电催化研究。通过使用碲纳米线作为部分的牺牲模板,先得到铂包碲核壳一维纳米结构,然后再加入氯金酸与剩余的碲反应,可以得到最后的产物。这种催化剂显示了比多孔铂纳米管和商业铂碳更高的催化活性和稳定性。这个研究还为合理的使用模板得到更高性能的异质结构提供了新的思路。4.合成了具有大量暴露的钯金异质界面和可调的钯金比例的高密度的金岛覆盖的钯纳米管,并测试了不同的金含量的钯金异质纳米管对几种醇的电催化活性。结果显示,最优比例的钯金异质纳米管对乙醇,丙三醇和乙二醇的质量活性分别为9.66、1.83和4.60 A mg-1metal。它们的质量活性分别是商业钯碳的6、4和7倍。并且提出了一个模型来解释材料结构和催化活性的关系。这个研究为设计具有更高活性的异质结构催化剂提供了新的思路。
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