【摘 要】
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为了应对气候变化对人类生存发展所构成的威胁,用于气体吸附与分离的多孔材料不断被发展出来。多孔芳香骨架材料(porous aromatic frameworks,PAFs)材料具有很高的比表面积、优秀的吸附性能以及较高的热稳定性。我们试图在单体上引入硝基来活化邻位的C-Br键,以构建结构精确的NO_2-PAFs材料并提升PAFs的CO_2的吸附性能。我们采用硝基功能化的刚性单体四(4-溴-3-硝基-
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为了应对气候变化对人类生存发展所构成的威胁,用于气体吸附与分离的多孔材料不断被发展出来。多孔芳香骨架材料(porous aromatic frameworks,PAFs)材料具有很高的比表面积、优秀的吸附性能以及较高的热稳定性。我们试图在单体上引入硝基来活化邻位的C-Br键,以构建结构精确的NO2-PAFs材料并提升PAFs的CO2的吸附性能。我们采用硝基功能化的刚性单体四(4-溴-3-硝基-苯基)甲烷,利用Cu介导的Ullmann偶联反应合成制备了微/介孔材料NO2-PAF-1,确认了硝基的引入对于Cu介导Ullmann反应的活化作用,NO2-PAF-1的比表面积为649 m2/g,CO2吸附量分别为50.0cm3/g,具有38.4 kJ/mol的二氧化碳吸附焓,初步证实了硝基的存在对于二氧化碳吸附的提升作用。之后我们利用Pd催化的Suzuki偶联反应合成制备了微孔材料NO2-PAF-2(比表面积571 m2/g)及对应的无取代材料EOF-6,NO2-PAF-2的CO2吸附量为48.5 cm3/g,二氧化碳吸附焓为34.0 kJ/mol,均高于EOF-6。进一步的测试初步证明了硝基对于二氧化碳的相互作用源自其强极性,同时发现硝基的引入对于氢气吸附的提升作用。最后,我们利用Cu介导的Ullmann偶联反应合成制备了介/大孔材料NO2-PAF-3并在其中引入了醚键,其BET比表面积为233 m2/g,二氧化碳吸附量为30.0cm3/g,孔体积为0.58 cm3/g,均高于无取代的JUC-Z6材料,进一步证明了硝基的引入对于Ullmann偶联反应的活化和对二氧化碳吸附能力的增强。通过几种材料的对比,我们发现硝基的引入对于Ullmann偶联反应存在显著的活化作用,同时引入硝基能够显著提高材料的二氧化碳吸附能力。结构规整的微孔结构在高温下能够吸附更多二氧化碳,而引入柔性链段则能够提高材料的孔容积。这些工作解明了取代基团和聚合反应对多孔材料孔结构和气体吸附性能的一些影响规律,使得通过调节孔尺寸和材料表面极性制备不同的功能化有机多孔材料成为可能。
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