硫酸钙晶须改性制备砷吸附材料研究

来源 :湘潭大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jiangwei_joy
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硫酸钙晶须是一种综合性能优良的无机纤维状单晶体,被广泛应用于橡胶、塑料、摩擦材料和阻燃材料等多个领域。初步研究表明,硫酸钙晶须用作过滤和吸附净化材料也具有一定潜力,但还存在与重金属污染物亲和性不高、性质不够稳定等不足,制约了其在环境领域的直接应用。因此,有必要对硫酸钙晶须的优化制备和性能改善予以系统研究,这对实现我国石膏资源的充分利用有重要现实意义。本文首先研究以二水硫酸钙(DH)为原料、采用常压盐溶液法制备形貌规整的半水硫酸钙(HH)晶须,探讨了硫酸浓度、氯化钙浓度、温度、转速和二水硫酸钙质量百分比等因素对HH晶须形成过程的影响,并结合其形貌、结晶水含量测试分析,确定制备HH晶须的工艺条件。结果表明:增加硫酸浓度使晶须平均粒径减小并抑制其生成速率;增加氯化钙浓度使粒径减小,但促进晶须的生成;温度变化对晶须形貌和粒径分布影响不明显,但升高温度能够提高晶须的转化速率;二水硫酸钙质量百分含量和转速增加均能促进晶须转化速率,但过高转速使晶须粒径减小,形貌均匀性下降。控制硫酸浓度为0.10M、氯化钙浓度为3.0M、反应温度为95℃、DH质量百分含量为10%、搅拌转速为200r/min,可较快获得形貌规整的晶须。反应120min所得晶须为HH晶须,BET比表面积为60.92m2/g。HH晶须的平均孔径为1.84nm。DH向HH晶须的转化过程经历了溶解-重结晶过程。其次,采用磷酸钠-氯化铜复合改性剂对HH晶须进行改性,探讨了改性反应时间、温度、pH、氯化铜浓度和磷酸钠浓度对晶须除砷效果的影响。结果表明:改性反应时间延长,晶须砷吸附性能提高,但改性反应时间大于12h后,晶须砷吸附性能下降。随着改性pH值的增加,改性晶须的砷吸附效率先减小后增大。提高温度和氯化铜浓度对晶须砷吸附性能有一定促进作用。磷酸钠浓度超过5mM时,其增大会抑制晶须砷吸附性能。在pH=9.0、温度60℃、氯化铜浓度20mmM,磷酸钠浓度为5mM,HH悬浮液浓度为10g/L条件下,改性3h后所得HH晶须对10mg/L的As(V)24h吸附效率可以达到95%以上。最后,通过P-B设计和BBD实验对晶须改性条件进行优化,对实验数据进行多元化拟合,得到改性HH晶须砷吸附性能的预测模型。二因素交互作用对改性晶须砷吸附效率的响应面分析表明,氯化铜浓度增加,砷脱除率增大;磷酸钠浓度增大,砷脱除率反而降低;而随pH值增大,砷脱除率先增大后降低。优化的改性条件为:氯化铜浓度为11.18mM,磷酸钠浓度为0.72mM,pH为7.3,温度为60℃,改性反应5h,验证实验获得的改性HH晶须其砷脱除率为96.7%。根据XRD分析检测到钙-砷化合物,表明砷与改性晶须表面作用形成了化学沉淀物。
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