石墨烯负载PdCu催化剂的制备及其对乙醇电催化氧化性能的研究

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直接乙醇燃料电池(DEFCs)是一种经济、绿色的能量装置,因其燃料为可再生能源、低毒且具有高能量密度而受到广泛关注。但是在DEFCs中,电极催化剂会由于中毒、金属纳米粒子团聚等问题,使得催化剂的稳定性仍存在问题,导致其在商业化的进程中受到阻碍。因此开发性能优异且低成本的电极催化剂是DEFCs的研究重点之一。目前Pd被认为是一种非常适合作为DEFCs阳极催化剂的金属。相对于常用的Pt催化剂,Pd不但价格较便宜,且在乙醇的电催化氧化过程中,Pd基催化剂几乎不会由于CO的存在而中毒失活。另外研究表明二元或多元金属催化剂可增加催化剂的催化性能,并且合适的载体可增强催化效果。研究表明,石墨烯具有特殊的结构和优异的性质,是作为载体的极好材料。用石墨烯负载贵金属作为催化剂材料,不仅可具有石墨烯和贵金属的良好性能,且二者互相之间也会产生协同效应,而获得更优异的催化活性。基于以上考虑,本文研究了石墨烯负载PdCu二元金属催化剂的制备及其对乙醇氧化的电催化性能。实验使用一锅水热法进行粒子的制备,用SEM和TEM对催化剂进行形貌表征,利用XPS和XRD技术探究材料的组成,并通过电化学工作站对催化剂进行电化学表征,包括CV测试以及i-t曲线测试。采用该方法,本文共制备了两种催化剂。一种是平均粒径为10 nm的球状Pd-Cu(P)/RGO催化剂。通过对比该催化剂和Pd/C的电化学活性表面积以及CV图中的起始氧化电位、氧化峰的电流密度If以及If/Ib的值,表明Pd-Cu(P)/RGO催化剂在乙醇的电催化氧化反应中,有优于商业Pd/C的催化活性、抗中毒能力以及稳定性。合成的另一种粒子为花簇状Pd-Cu(F)RGO催化剂。该粒子的合成是利用加入的氨水与金属作用而改变粒子的形貌,以制备出花簇状PdCu合金,再负载于氧化石墨烯(RGO)上,形成平均粒径为80nm的催化剂粒子。实验表明形貌的改变对催化剂的催化性能有很大的影响,与球状Pd-Cu(P)/RGO催化剂相比,Pd-Cu(F)/RGO在碱性条件下对乙醇氧化的催化活性与稳定性都有所提高,催化性能更加优异,可应用于DEFCs的阳极催化,并且该粒子的结构与形貌在相关领域的其他方面也有应用的可能。
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