光催化是解决能源短缺及环境污染问题的潜在技术之一，而发展高效、稳定、低廉、具有可见光响应的光催化材料是光催化走向实用的前提。层状结构的材料作为光催化材料具有独特的优势和特殊性，层状结构的石墨态氮化碳(g-C3N4)因具有合适带隙(2.7 eV)和带边位置、不含金属、稳定、低廉等特性，是有应用潜力的新型光催化材料。本论文从光催化的基本原理出发，基于g-C3N4的层状结构及层面内存在较活泼二配位氮原子的特点，对g-C3N4的组分和微观结构进行调控，开发高活性g-C3N4光催化材料。　　本研究通过提高前驱体双氰胺的缩聚温度，制备出含氮空位的g-C3N4光催化材料。氮空位的形成造成材料导带下移、禁带中出现局域能级，进而增加了g-C3N4的可见光吸收;同时在一定程度上抑制了光生载流子的复合。含氮空位的g-C3N4显示出在光催化降解RhB、产生羟基自由基以及产氢方面2倍于本体g-C3N4的活性。通过氢气气氛下热处理g-C3N4，制备出高浓度均相自掺杂的g-C3N4光催化材料，其含有大量氮空位相关缺陷，因而导带下移了0.31 eV，价带上移了0.44 eV，带隙大幅缩小，材料从黄色变成棕红色。其比表面积提高且发光复合显著降低。在各因素的协调作用下，棕红色g-C3N4显示出比本体g-C3N4更高的光催化活性。通过硫化氢气氛热处理g-C3N4，制备出均相硫掺杂的g-C3N4。均相硫掺杂效应和量子尺寸效应的协同作用使得g-C3N4-xSx具有更高的导带底位置（比g-C3N4提高了0.45 eV）和更宽的价带（更高的空穴迁移率）。独特的电子结构使得g-C3N4-xSx在全光谱和可见光照射下光催化产氢的能力分别是g-C3N4的7.2倍和8倍，同时g-C3N4-xSx显示出在可见光下降解苯酚的优异性。基于g-C3N4的非金属特性，开发了一种热氧化刻蚀方法，制备出厚度约为2nm的具有高比表面积(306m2g-1)的g-C3N4纳米片。量子尺寸效应的存在使得g-C3N4纳米片的光生电子和空穴分别具有更高的还原能力和氧化能力，同时g-C3N4纳米片的电子传输行为明显改善，光生载流子的寿命延长，加上表面活性位增多以及光生载流子所需传输距离减小，g-C3N4纳米片显示出优异的光催化产生羟基自由基和光催化产氢活性。