【摘 要】
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金纳米簇(Au NCs)具有尺寸小、发射光谱可调、稳定性高和水溶性良好等特点被广泛用于分析传感领域。尽管,目前已有相关Au NCs研究考察其结构组成及对光学特性的调控,基于改变
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金纳米簇(Au NCs)具有尺寸小、发射光谱可调、稳定性高和水溶性良好等特点被广泛用于分析传感领域。尽管,目前已有相关Au NCs研究考察其结构组成及对光学特性的调控,基于改变表面配体实现快速调控Au NCs光学性质及传感识别性能的研究较少。本论文旨在研究表面配体对Au NCs的光学性质以及传感识别性能的影响行为,通过对表面配体进行增加、替换和移除三种方式开展实验。主要内容如下:1、合成了三种具有不同激发和发射波长的Au NCs,通过在这三种Au NCs表面引入β-环糊精(β-CD)配体以达到对硝基苯酚异构体识别捕获的目的。以此三种双配体共官能化的荧光Au NCs成功构建了荧光传感阵列,相较于未表面功能化的Au NCs,该传感阵列可实现对三种硝基苯酚异构体的准确区分。传感原理是基于Au NCs表面上的β-CD对硝基苯酚异构体之间不同的结合亲和力以及三个异构体对每种Au NCs不同的荧光猝灭能力。最后,我们将该传感阵列应用在混合样品、未知样品及实际样品分析中均达到了令人满意的效果。在这部分工作中我们首次提出了主客体相互作用结合内滤效应用于小分子的区分检测,验证了表面配体在识别传感中的重要作用。2、研究发现疏基十一烷酸配体(MUA)修饰的Au NCs具有诱导聚集增强发光的特性。在乙醇中具有良好的分散性,使MUA-Au NCs具有较弱的荧光,然而硫化氢(H2S)分子的引入能够通过强Au-S键合力,诱导Au NCs之间相互靠近进而导致荧光增强。同时,我们发现在Au NCs表面引入亲水性硫醇配体(GSH)能够扩大H2S介导的荧光增强效果。基于此,我们设计并合成了一种GSH和MUA共修饰的Au NCs,将其应用于H2S分子的荧光增强型传感,检测限低至35 nM,并成功实现人血清中的H2S检测。在这项工作中我们不仅揭示了 MUA配体修饰Au NCs聚集增强发光的特性,还利用这种特性实现了 H2S的高灵敏度及高选择性传感。3、以MUA-Au NCs作为模型,在碱性条件(pH=9)下,利用阳离子表面活性剂胶束化成功实现Au NCs表面的MUA配体移除,并导致Au NCs的吸收和荧光特性完全消失。在阳离子表面活性剂胶束化的过程中,强静电作用力及疏水作用力能够诱导Au NCs表面Au—S键的断裂。然后,溶液中的阳离子表面活性剂迅速吸附在Au NCs表面,使其稳定分散在溶液中。通过对比了不同种类的表面活性剂发现,仅在碳链上碳原子数大于11的阳离子表面活性剂存在下能够达到配体交换的效果。因此,我们引入十六烷基三甲基溴化铵(CTAB),快速实现了 MUA-Au NCs到CTAB-Au NCs的转变。由于CTAB-Au NCs具极高的局部正电荷密度,使其能够在革兰氏阴性菌的杀灭方面展现出了优异的效果。这部分的研究工作展示一个新颖的配体交换策略,为纳米材料表面的配体交换提供了一个全新的思路。
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