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近年来随着我国经济的迅猛发展,各种环境问题也日益突出。挥发性有机化学物(VOCs)已经成为环境污染的主要原因之一,其中含氯挥发性有机化学物(CVOCs)被视为优控污染物。催化燃烧因净化效率高和能耗低等优点,被认为是最有效的CVOCs净化方法之一,其核心是高效催化剂。目前常用催化剂主要为贵金属(Pt、Pd、Au、Rh、Ru)催化剂和过渡金属(V、Ce、Mn、Co、Cr、Cu)催化剂。此外,文献报道中采用的多为粉体催化剂,主要研究催化剂结构与反应性能之间的关系;而在实际应用中一般采用整体式催化剂,由于其制备过程较为复杂,涉及到涂层和粘结剂等问题,因此反应性能往往和相同组分的粉体催化剂存在较大差异。本论文以实际应用的整体催化剂为出发点,探索一种制备工艺简单、高效稳定的整体式催化剂。结合贵金属催化剂活性高和非贵金属催化剂抗HC1/C12效果好等优点,我们采用多组分的金属催化剂,既能改善贵金属催化剂的稳定性和抗中毒性,又可以用非贵金属部分替代贵金属以降低贵金属的用量。以二氯甲烷和1,2-二氯乙烷为模型反应物,探究催化剂对CVOCs的净化效果,并通过系列表征手段,对活性与催化剂结构之间的关系进行解释。具体内容和结果如下:1.以粉末A12O3为载体,通过浸渍Rh(N03)3制备Rh/A1203催化剂。再以Rh/A1203、Cr203和铝胶经过研磨混合制得催化剂活性浆料。将催化剂活性浆料涂覆到堇青石蜂窝陶瓷载体表面,经烘干、焙烧制得不同Rh含量的Rh/A1203-Cr2O3系列整体式催化剂。以二氯甲烷和1,2-二氯乙烷为模型反应物,系统研究了载体性质、焙烧温度、贵金属Rh的添加量对该类催化剂性能的影响,发现Rh负载量为0.4 g/L的Rh/Al2O3-Cr203催化剂活性最佳,二氯甲烷和1,2-二氯乙烷在0.4Rh/Al2O3-Cr2O3-5整体式催化剂上的转化率达到90%所需的温度分别为372℃和368 ℃,且没有含氯中间产物的生成,但反应一段时间后存在失活现象,稳定性较差。结合催化剂的XRD、H2-TPR、NH3-TPD等表征结果,发现Rh的添加能增加催化剂的表面酸性和氧化还原性能,二者的协同作用提高了催化剂活性;而Cr203的存在有利于CH3C1中间体的进一步氧化从而提高了催化剂的选择性。2.按上述方法,改变催化剂的第二载体,以Rh/Al203、粉末Ce02和铝胶经过研磨混合制得催化剂活性浆料,再涂覆到堇青石蜂窝陶瓷载体表面,经烘干、焙烧制得不同Rh含量的Rh/Al203-Ce02系列整体式催化剂。以二氯甲烷和1,2-二氯乙烷为模型反应物,系统研究了载体性质、焙烧温度、贵金属Rh的添加量对该类催化剂性能的影响,发现Rh负载量为0.4 g/L的Rh/Al2O3-CeO2催化剂活性最佳,且没有含氯中间产物的生成,稳定性好,但xRh/Al2O3-CeO2-5系列催化剂催化分解CH2C12的活性较xRh/Al2O3-Cr2O3-5系列催化剂差。结合催化剂的XRD、H2-TPR、NH3-TPD等表征结果,催化剂氧化分解CH2C12的性能是催化剂的酸性和氧化还原性协同作用的结果,催化剂表面的酸性位是CH2Cl2分解的活性中心,酸性位数量和氧化还原性能的利于CH2C12的深度氧化,抑制中间产物CH3Cl产生;催化剂中CeO2的存在不但提高了 0.4Rh/Al2O3-CeO2-5催化剂的CHaCl2催化活性,也能抑制CH3C1的产生。