论文部分内容阅读
由于具有独特的孔道结构、高水热稳定性及酸性可调等特点,IM-5分子筛的合成及催化性能研究成为近期分子筛合成及催化领域中的热点问题之一在水热法合成IM-5的过程中,通常需要先合成并提纯得到吡咯类双季铵盐模板剂,然后再进行分子筛的合成,存在着合成步骤多、效率较低等问题。本论文采用原位模板法合成IM-5分子筛,即在分子筛合成溶胶的制备过程中,将合成模板剂的原料(N-甲基吡咯、1,5-二溴戊烷)以一定比例加入,然后利用原位形成的双季铵盐模板剂导向合成IM-5分子筛。本文系统考察了各种因素(包括体系碱硅比、钠硅比及硅铝比以及晶化时间等)对IM-5分子筛合成的影响,优化了合成工艺条件。该方法将模板剂的合成与分子筛的制备步骤相互融合,简化了IM-5分子筛的合成流程,在一定程度上提高了IM-5的合成效率。另外,以拓宽IM-5分子筛应用范围为目的,进行了含钛IM-5分子筛的合成。分别尝试采用不同方法,如直接水热合成法、TiCl4气相后处理法和钛-硅前驱体制备的方法,进行了Ti-IM-5分子筛的合成。在本文探索的合成条件下,采用直接水热合成法并没有得到高结晶度的Ti-IM-5分子筛；而采用TiCl4气相后处理法和钛-硅前驱体法均能得到含钛的IM-5分子筛材料。此外,以所制备的氢型IM-5和由TiCl4气相后处理法制备得到的Ti-IM-5分子筛为催化剂,分别考察了其在生物质转化及烯烃环氧化反应中的催化性能。在蔗糖催化转化反应中,IM-5表现出了较高的催化活性和对乳酸乙酯的选择性,这可能是由于IM-5分子筛中存在的适量Lewis酸中心所致。在1-辛烯的环氧化反应中,IM-5分子筛对1-辛烯的环氧化反应基本没有反应活性,而经TiC14气相后处理法制备的Ti-IM-5则表现了一定的催化活性和很高的环氧产物的选择性(接近100%)。上述结果表明,对IM-5分子筛进行杂原子取代或修饰,能够进一步扩大IM-5分子筛在催化领域中的应用。