我们设计在Mg2Ni储氢合金及其氢化物中添加非金属原子(B，C，Si)。通过第一性原理计算我们研究了它们的晶体结构，电子性质和热力学性质。计算结果表明对于Mg2NiH4非金属元素的添加展现了比金属原子更加明显的去稳定性作用。尤其对于B和C的添加，Mg2NiH4的形成焓分别降低了0.19和0.21eV.atom-1.在Mg2NiH4氢化物中B或者C附近的NiH4结构变成了三角状的NiH3结构。计算结果还显示Mg2Ni和Mg2NiH4的热力学稳定性随着非金属元素含量的增加呈现线性降低的趋势。Mg2NiH4，Mg2NiB0.5H4，Mg2NiC0.5H4，和Mg2NiSi0.5H4的去氢能的计算值分别为59.39，58.12，55.84和55.30kJ·mol-1H2。因此，对于Mg2Ni合金非金属的添加有利于Mg2NiH4去氢化反应的进行。此外，我们还分析了非金属的添加对于Mg2Ni及其氢化物热容和振动熵的影响。　　 我们还利用石墨碎片来建立机械球磨的LiBH4和石墨添加剂体系的计算模型。通过第一性原理密度泛函理论(DFT)我们优化了LiBH4和石墨添加剂体系的晶体结构。发现由石墨碎片引入的不饱和点位被BH3复合结构和H原子所占据。我们利用去氢能来研究LiBH4和石墨添加剂体系的去氢能力。结果显示相对于纯LiBH4体系，与石墨碎片成键的BH3复合结构具有更低的去氢能。这是LiBH4体系热力学性质提高的重要原因之一。我们采用nudgedelasticband(NEB)方法研究LiBH4和石墨碎片体系的氢扩散行为。发现β-H的氢扩散能垒要远低于其它类型的氢原子的氢扩散能垒，也远低于纯体系的氢扩散能垒。这意味着β-H的存在极大地提高了LiBH4体系氢扩散动力学。同时，我们还研究了石墨碎片在LiBH4体系中的尺寸效应。