遥感与模型耦合的近地表NO2浓度估算

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NO2是大气环境中重要的痕量气体之一,它的变化对大气环境、人类生存和生态环境等有重要的影响。模拟中国区域近地表NO2浓度的时空分布演化规律对中国大气环境研究具有重要意义,对认识痕量污染气体在大气化学过程中的作用和中国空气质量控制具有实际的指导和参考意义。本文结合卫星遥感OMI NO2对流层柱浓度和大气化学传输模型MOZART模拟的NO2浓度数据,进行近地表NO2浓度的模拟研究。根据MOZART模型输出的大气NO2三维数据,应用高斯函数对大气NO2垂直分布廓线进行公式拟合。在此基础上,结合卫星遥感观测的大气NO2对流层柱浓度,计算卫星数据指示的大气NO2垂直廓线,进而模拟卫星数据指示的近地表NO2浓度,并利用地面观测对估算结果进行验证。对MOZART模拟的中国区域2007年1月至2014年12月拟合结果显示,判定系数R2大于0.95的栅格数量占比为99.99%,均方根误差为4.88×1010molec./cm3,整体拟合效果较佳。对估算的近地表NO2浓度结果验证表明,估算的近地表NO2浓度提高了卫星柱浓度与模型模拟所反映的近地表NO2浓度变化分布精度。经过数据验证,估算结果对低浓度区域估算结果偏低而对高浓度估算结果偏高,在南方地区如珠三角区域估算结果明显偏低,但整体比较好的反映了地表实际NO2浓度的高低。针对估算结果,根据中国自然地理分区,对不同区域NO2垂直分布特征进行分析,并结合气流轨迹和垂直剖面在水平与垂直方向对大气NO2源的影响和变化进行探讨。最后,讨论了中国区域2007~2014年近地表NO2时空分布特征。主要结论如下:中国不同区域大气NO2垂直廓线差异较大,以2007年为例,卫星指示的大气NO2垂直廓线,2km以下范围,华北和华中地区明显高于其他区域。2km以上区域,廓线形状和高低有不同变化,该高度区域主要受水平、垂直对流、大气传输以及雷电影响。高NO2浓度区域对周边大气NO2含量作用明显,NO2源影响季节变化不同。经过与气流轨迹的综合分析,京津冀地区NO2主要集中在1km以下范围,并影响河北南部、河南北部、山东西部地区1km高度以及黄海、东海在600m至1400m高度NO2浓度。新疆北部地区水平和垂直远距离传输不明显,200m左右高度以上该区域高NO2浓度区域特征已不明显。长三角地区NO2影响东南沿海、安徽省、苏北和山东等上空区域NO2浓度,垂直方向传输较高,在600m~1000m高度上保持同周边区域相比较高的大气NO2浓度。37°N纬线上NO2垂直剖面显示,中国地区污染区域主要分布在110°E~124°E范围上,其范围随季节发生变化。该纬线上高NO2浓度区域冬季由地面向高空浓度变化梯度较大,垂直和水平越靠近高浓度变化越快,秋冬季月份10×1010molec./cm3浓度等值线高达1km,其他月份基本在500m左右以下。我国近地表NO2浓度东部高于西部,北方高于南方,新疆北部NO2浓度较高。近地表NO2高浓度区域面积逐年扩大,全国更多国土面积近地表NO2浓度在升高。全国近地表NO2浓度以平均每年0.046×1010molec./cm3的速度上升,各区域近地表NO2浓度同样具有明显的季节分布特征,冬季高,夏季低。根据不同分区统计,2007年至2014年,除华南地区近地表NO2年均浓度降低外,其他地区均以不同速度升高。各区域年平均近地表NO2浓度为华北>华中>华南>东北>内蒙>西北>西南>青藏,华北地区是NO2污染的重点区域。每年华北区域近地表NO2浓度变化最强烈,对全国平均近地表NO2浓度的变化起到促进作用。综上,应用卫星遥感监测的大气NO2柱浓度数据,耦合大气化学传输模型可以获得较高时空分辨率的大气NO2垂直廓线以及近地表NO2浓度。通过对大气NO2垂直分布和近地表NO2时空分布分析,中国不同区域NO2垂直分布和NO2时空分布差异明显,除人为排放、大气传输和雷电等因素外,NO2高浓度区影响周边区域在水平和垂直方向的大气NO2含量。
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