纳米MgO负载Pt基低温H2-SCR脱硝催化剂的研究

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NOx是重要的大气污染物之一,具有较大的危害。Pt基催化剂在H2-SCR脱硝反应中因低温活性高而受到广泛关注。本文制备了一系列Pt/MgO、Pt-xCr/MgO、Pt/xSiO2-MgO催化剂,在固定床反应器中通入模拟烟气考察了催化剂对NOx的催化性能。采用XRD、BET、SEM、TEM、XPS、H2-TPR、NH3-TPD等手段对催化剂的结构和性质进行了研究。实验结果表明,对于Pt/MgO催化剂,在较低的焙烧温度下,催化剂的比表面积虽然不高,但其H2-SCR脱硝性能却较好。Pt的负载量影响了Pt/MgO催化剂的最高NOx转化率的位置,随着Pt负载量的增加,催化剂的最高NOx转化率由150℃转移至100℃处。当H2/NO摩尔比为4,O2含量为2%,空速为10000h-1时,催化剂的活性最高。在Pt-xCr/MgO催化剂中,Cr的添加量对催化剂活性及活性温度窗口有较大的影响,Cr的最佳添加量为20 wt%。Cr的添加使催化剂形成了Cr2MgO4尖晶石相,在该相中,Pt4+离子取代了八面体空隙中的Cr3+,从而使催化剂表现出较强的电子转移能力。Cr的添加量也影响了催化剂的还原能力,随着Cr含量的增加,催化剂上Cr6+→Cr3+的还原能力减弱,而Cr3+→Cr2+的还原能力升高。此外,相对于强酸位,Pt-xCr/MgO体系中较低的酸强度及适量的酸量对催化剂的活性提高最佳。SiO2的添加量对催化剂的H2-SCR活性有很大的影响,其中,添加20%的SiO2可使催化剂的最高活性达到93%。SiO2的添加使催化剂形成了硅镁胶新物相,形成的硅镁胶有助于Pt/xSiO2-MgO催化剂还原性能的提高。较低酸强度及适当酸量的弱酸位对Pt/xSiO2-MgO体系催化剂的活性更有利。
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