随着近代工业的高速发展,重金属铅的污染日益加重。由于铅不能生物降解,在自然环境中通过植物或者动物的吸收,生物链的不断富集,最终进入人机体内,随着时间推移不断累积达到致病剂量,极大威胁着生态环境以及人类健康。虽然,目前存在多种检测方法及手段,但都或多或少地存在一定的不足,因此,开发一种更为简便低廉、快速高效的重金属离子检测方法具有重大的现实意义。相对于传统的分析方法,电化学阻抗谱技术由于具有简单、免标记、易于小型化等特点在现场分析检测领域具有较大的应用前景,很适合用于上述铅离子检测方法的研发。本文的主要研究内容是利用铅离子对GR-5 DNAzyme的特异性剪切能力,结合叉指电极具有制作简单,易于小型化、无需复杂标记就能放大信号的优点,探索基于GR-5 DNAzyme的阻抗谱铅离子浓度检测的新方法。具体如下:(1)基于铅离子对脱氧核酶的特异性剪切结合叉指电极对阻抗信号的放大特性,制作了基于脱氧核酶的阻抗谱传感器。其中,GR-5DNAzyme通过Au-S固定到金叉指电极表面,当有铅离子存在时,基底链被剪切一分为二,导致叉指电极界面特性发生变化,引起阻抗变化,奈奎斯特图记录这种阻抗的变化,采用Zsimpwin软件建立适当的等效电路模型进行拟合分析,实现对铅离子的检测。该传感器对铅离子具有良好的选择性,对铅离子的检测限达1 nmol/L,线性范围为1nmol/L~100 nmol/L。该实验证明:将叉指电极与脱氧核酶结合用于铅离子的检测是可行的。(2)为了降低制作成本,本实验还采用了制作工艺成熟、成本低、易于量产的PCB叉指电极。利用Au-S将GR-5 DNAzyme固定在以PCB为基底的金叉指电极上,铅离子的存在会剪切基底链,使得界面特性发生改变,利用波特图记录其阻抗幅值以及相位跟频率之间的关系,并对所得数据进行分析,得出阻抗幅值的变化情况与铅离子浓度的关系,用以检测铅离子。该传感器在10 nmol/L~100 nmol/L浓度范围内呈良好的线性,检测下限为6.61 nmol/L(3倍信噪比),除此之外还具有选择性好、价格低廉、制作简单以及易于量产、推广等优点。(3)由于具有超顺磁特性,磁纳米颗粒在外磁场作用下磁化率会快速升高,与之对应的磁导率也会迅速增大,因此感抗也随之发生较大变化,从而使得检测到的阻抗发生较大变化。本文利用电化学工作站提供交变电压产生磁场,并利用电化学阻抗谱初步探索了磁纳米颗粒的引入对叉指电极表面阻抗的影响。接下来的工作将进一步探讨磁纳米颗粒发挥作用的影响条件,以期开发出高灵敏度、高选择性的利用磁纳米颗粒进行信号放大的阻抗谱传感器。