以金属有机骨架为牺牲模板制备锰铈复合氧化物催化氧化甲苯的研究

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挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)作为臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)污染的重要前体物,严重影响人体健康和环境质量。催化燃烧作为一种末端销毁技术,已经经过实践检验,正成为VOCs的主流控制手段之一。Mn-Ce复合氧化物兼具CeO2和过渡金属的优异特性,是VOCs催化燃烧研究的热点。本文以甲苯作为目标污染物,研究CeBTC(MnBTC)牺牲模板法制备MnOx-CeO2(CeO2-MnOx)复合氧化物的可控合成,筛选出活性组分高度分散、形貌可控以及颗粒不团聚的催化剂;研究焙烧温度对MOFs牺牲模板的影响;考察催化剂活性组分的质量分数对其催化氧化甲苯活性的影响;探究模板法制备的锰铈复合氧化物MnOx-CeO2及其反相氧化物CeO2-MnOx在甲苯催化氧化体系中的构效关系。(1)第二章中,使用自组装法制备了CeBTC模板,并以之为牺牲模板制备了一系列不同质量分数(Mn%=1%,3%,5%,8%,10%)的MnOx-CeO2复合氧化物。研究了焙烧温度对CeBTC模板转化为氧化物的影响,同时也考察了催化剂活性组分质量分数对其催化氧化甲苯活性的影响。结果表明,CeBTC模板的最优焙烧温度为300 oC。制备的复合催化剂活性组分高度分散、形貌可控且颗粒不团聚。Raman、XPS和H2-TPR等表征结果显示,锰物种和CeO2的相互作用削弱了Ce-O键从而增强催化剂表面氧的还原性。当Mn质量分数达到5%即接近其单层分散阈值时,对应催化活性最高,体系出现“阈值效应”。(2)第三章中,类似地自组装制备了MnBTC模板,以之为牺牲模板制备了一系列不同质量分数(Ce%=1%,3%,5%,8%,10%)的CeO2-MnOx复合氧化物。研究了焙烧过程中温度对MnBTC模板转化为氧化物的影响,同时也考察了催化剂活性组分不同质量分数对其催化氧化甲苯活性的差异。结果表明,MnBTC模板的最优焙烧温度为300 oC。制备的复合催化剂活性组分高度分散、形貌可控且颗粒不团聚。通过系列表征也发现,铈物种和MnOx的相互作用削弱了Mn-O键从而增强催化剂表面氧的还原性。Ce质量分数达到3%即接近其单层分散阈值时,对应催化活性最高,体系也出现“阈值效应”。(3)第四章中,通过XPS和UV-vis等手段对上述两个体系中的活性组分进行表征分析,以解释样品在甲苯评价过程中的阈值效应,探索催化剂的构效关系。结果表明,MnOx-CeO2体系中,Mn物种的单层分散阈值为6.2%;在CeO2-MnOx体系中,Ce物种的单层分散阈值为3.2%,与活性结果基本相符。其中,对载体和表面化合物的强相互作用,使用了嵌入模型来表达。并用此嵌入模式解释了催化活性的本质机理,阐述了体系涉氧参量和电子传递的关系。
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