【摘 要】
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O3型层状过渡金属氧化物NaNi0.5Mn0.5O2是目前最有应用前景的钠离子电池正极材料之一.然而,由于在充放电过程中过渡金属层的滑移,O3型正极材料伴随着多重不可逆的复杂相变,所以其应用受到了限制.另外,O3-NaNi0.5Mn0.5O2正极的容量主要集中在3 V左右的低电压区域,在充放电过程中这一区域很容易发生O3-P3相变,所以限制了其能量密度.本研究提出了一种精准的化学元素取代策略来解决这些问题.通过Sn4+掺杂来抑制过渡金属层的滑移,从而抑制循环过程中的不可逆相转变.同时,由于Sn4+具有独特
【机 构】
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温州大学化学与材料工程学院,碳中和技术创新研究院,浙江 温州 325035;温州大学化学与材料工程学院,碳中和技术创新研究院,浙江 温州 325035;南洋理工大学材料科学与工程学院,新加坡 6397
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O3型层状过渡金属氧化物NaNi0.5Mn0.5O2是目前最有应用前景的钠离子电池正极材料之一.然而,由于在充放电过程中过渡金属层的滑移,O3型正极材料伴随着多重不可逆的复杂相变,所以其应用受到了限制.另外,O3-NaNi0.5Mn0.5O2正极的容量主要集中在3 V左右的低电压区域,在充放电过程中这一区域很容易发生O3-P3相变,所以限制了其能量密度.本研究提出了一种精准的化学元素取代策略来解决这些问题.通过Sn4+掺杂来抑制过渡金属层的滑移,从而抑制循环过程中的不可逆相转变.同时,由于Sn4+具有独特的外层电子结构,在d轨道上没有单电子,无法与O 2p轨道发生杂化,所以O 2p轨道就只与Ni eg轨道发生杂化,增大了Ni—O键的离子度,提高了Ni的氧化还原电势.因此,NaNi0.5Sn0.5O2正极材料的中值电压高达3.28 V.同时,该电极材料表现出较为优异的电化学性能和动力学性质.本工作基于分子轨道杂化对O3型正极材料的氧化还原电势实现了可控调制,从而获得了具有高电压的钠离子电池层状氧化物正极材料.
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