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含马来二氰基二硫烯(mnt)镍(Ⅲ)阴离子的分子固体因呈现出的独特的结构和光、电、磁等性质,近十几年来引起人们广泛的兴趣^[1]。在这一类分子固体中,功能阳离子的大小和构型可以调节Ni(mnt)2阴离子的堆积方式和重叠模式,从而影响这类分子固体的磁性旧^[2-4]。我们选择具有弯曲构型的取代苄基吡啶或喹啉销离子作为平衡离子引入Ni(mnt)2自旋体系,