煤炭燃烧过程产生大量的NOx,引发了臭氧层空洞、光化学烟雾、酸雨、雾霾等一系列环境问题,对人类健康和生态环境造成了极大的危害,业已成为我国“十三五”大气污染减排和治理的重点。以FenEDTA为代表的铁基络合物以其对NO具有较好的络合吸收性能优势,已引起国内外学者的广泛关注。FeⅡEDTA络合剂与NO分子间的配位作用,能直接将NO从气相转入液相,极大地提高了 NO溶解度,克服了 NO湿法吸收中液相传质受限的问题,使直接湿法吸收成为可能,具有很强的应用前景。同时,湿式氨法脱硫技术在燃煤烟气SO2控制领域已得到广泛应用,氨法脱硫后产生的脱硫液主要成分为(NH4)2SO3,可利用(NH4)2SO3的还原特性将NO还原为N2,实现同时脱硫脱硝,还可回收硫酸铵和硝酸铵的混合产品,研究应用潜力较大。本文基于已有研究,结合现场处理工艺,考察了制备参数和工况条件对FenEDTA吸收NO性能的影响,着重探究了吸收NO宏观动力学,并对FenEDTA/(NH4)2SO3混合溶液吸收NO的性能进行了探究,主要内容如下:首先,以FeSO4和Na2EDTA为前驱体制备了 FeⅡEDTA络合剂,对制备参数(pH、液气比、初始CFeⅡEDTA、n(FeⅡ)/n(EDTA)]和操作条件(温度、氧含量、烟气流量、入口 NO浓度)进行了考察,并采用FTIR和Raman等表征手段对吸收体系进行了表征。研究表明,初始pH和CFeⅡEDTA对NO络合吸收量影响显著,液气比和n(FeⅡ)/n(EDTA)次之;温度和氧含量的升高不利于NO吸收,温度由30℃升高到60℃、氧含量从0%增至6%,NO络合吸收量分别降低了 71.69%、63.3%;而烟气流量和入口 NO浓度的增加对NO络合吸收量无显著影响。确立了最佳反应条件:pH 为 7、液气比为 2.87 L/m3、初始CF CfeⅡEDTA为 0.02 mol/L、n(FeⅡ): n(EDTA)=1:1、温度为30℃、无氧、烟气流量为900 mL/min,此时NO最大络合吸收量达到0.727 mol/mol,NO最大脱除率达到96.23%。FTIR表征结果显示,前驱体中FeⅡ和EDTA有效结合形成FeⅡEDTA是显著增强NO在溶液中溶解度的主要原因。其次,对FeⅡEDTA吸收NO宏观动力学研究,确定了 NO吸收的反应级数,并结合相关动力学参数数据,计算得到FeⅡEDTA络合吸收NO过程的反应速率常数k1的平均值为6.82×105 L/(mol s)、k2的平均值为2.54×109 L/(mol-s),增强因子β的数量级均为102。明确了在不同FeⅡEDTA浓度范围内,吸收NO过程的控制步骤,为探究FeⅡEDTA/(NH4)2SO3吸收还原脱除NO提供数据参考依据。最后,(NH4)2SO3的添加对FeⅡEDTA络合吸收NO和FeⅡEDTA(NO)中NO的还原起到了重要的促进作用,延长并提高了 FeⅡEDTA高效络合吸收NO的时间,NO最大脱除率达到96.68%,且在600 min内NO脱除率维持在70%以上。同时,通过碱析和酸析对EDTA、Fe(OH)3、Na2SO4进行有效回收,回收率分别达到68.84%、83.1%、75.95%;剩余的EDTA铁铵盐用作感光材料、冲洗加工漂白剂和减薄剂,(NH4)2SO4作为化肥原料,废液得到有效处理和再利用。