【摘 要】
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借助水滑石“记忆效应”制备了过渡金属修饰的Mg-Al类滑石(HT-M,M为Cr3+、Mn2+、Fe3+、Co2+、Cu2+)前驱体,将其在450℃煅烧,获得了过渡金属改性的Mg-Al复合氧化物(CHT-M),并将它们用于催化尿素与苯酚合成水杨酰胺.采用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等手段表征了HT-M和CHT-M的结构、织构、形貌和表面碱性质.研究表明:过渡金属离子在进入水滑石层板的同时,还可调变CHT-M催化剂碱性位数量;由于苯酚酚羟
【机 构】
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枣庄学院 化学化工与材料科学学院,山东 枣庄 277160;山东中实易通集团有限公司,山东 济南 250002;兖矿水煤浆气化及煤化工国家工程研究中心有限公司,山东 济南 250101
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借助水滑石“记忆效应”制备了过渡金属修饰的Mg-Al类滑石(HT-M,M为Cr3+、Mn2+、Fe3+、Co2+、Cu2+)前驱体,将其在450℃煅烧,获得了过渡金属改性的Mg-Al复合氧化物(CHT-M),并将它们用于催化尿素与苯酚合成水杨酰胺.采用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等手段表征了HT-M和CHT-M的结构、织构、形貌和表面碱性质.研究表明:过渡金属离子在进入水滑石层板的同时,还可调变CHT-M催化剂碱性位数量;由于苯酚酚羟基氢原子可被催化剂碱性位吸附活化,因此,在反应温度210℃、反应时间12 h、催化剂用量0.3 g的最佳条件下,具有最高表面碱量的CHT-Mn获得了最高的水杨酰胺收率(41.2％).更为重要的是,CHT-Mn催化剂重复使用4次后,催化活性基本保持不变,因此,它是绿色合成水杨酰胺的高活性多相催化剂.
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