【摘 要】
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甲烷解离被认为是甲烷水蒸气重整反应的控速步骤。同时,甲烷的深度解离也会造成催化剂的积碳以及失活。在工业上使用的镍催化剂的基础上,加入银能够提高催化剂的抗积碳性能。
【机 构】
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华东理工大学化学工程联合国家重点实验室
【基金项目】
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上海市“晨光计划”基金资助项目（2007CG41）, 高等学校博士学科点专项科研基金资助项目（200802511007）
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甲烷解离被认为是甲烷水蒸气重整反应的控速步骤。同时,甲烷的深度解离也会造成催化剂的积碳以及失活。在工业上使用的镍催化剂的基础上,加入银能够提高催化剂的抗积碳性能。为了从机理上解释银对催化剂抗积碳性能的影响,基于密度泛函理论（DFT）的计算,研究了银覆盖率为1/4、1/9单原子层（ML）时银-镍合金（100）表面上的甲烷解离吸附过程。计算得到了甲烷连续脱氢反应中各反应物、中间体、产物的吸附能和包含的基元反应的活化能,以及过渡态构型。计算结果表明：低含量的银对于表面反应的影响不大,而高含量银的加入会使得100
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