SiO_2负载的氮化钼催化剂的合成与表征

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采用MoO3/SiO2和NH3程序升温反应的方法合成了一系列不同Mo含量的Mo2N/SiO2催化剂,并采用XRD、BET、XPS、TPR、H2TPD和IR等手段,结合中压下吡啶加氢脱氮反应,研究了它们的表面性质和反应性能.发现Mo2N/SiO2催化剂在反应性能和吸氢性质等方面类似于非负载的氮化钼.氮化前后,低Mo担载量催化剂的比表面积降低不大,在高Mo担载量下,由于氮化态的Mo/SiO2催化剂上出现了粒径更小的晶相γMo2N,而使其比表面积比前身态的增加.在钝化态的Mo2N/SiO2表面,有Mo6+、Mo4+和Moδ+(0<δ<2)三种价态的Mo存在,其中高价钼以氮氧化物或无定形的MoO2的形式存在,它们可在高温被还原.NO和吡啶吸附的红外结果表明,在Mo2N/SiO2催化剂上有配位不饱和的Mo中心和L酸中心存在,它们是吡啶加氢脱氮的吸氢活性中心和脱氮活性中心. A series of Mo2N / SiO2 catalysts with different Mo content were synthesized by the temperature-programmed reaction of MoO3 / SiO2 and NH3. The catalysts were characterized by XRD, BET, XPS, TPR, H2TPD and IR, Nitrogen reaction, their surface properties and reactivity were studied. The Mo2N / SiO2 catalyst was found to be similar to unloaded molybdenum nitride in terms of reactivity and hydrogen absorption properties. Before and after nitriding, the specific surface area of ​​the catalysts with low Mo loading did not decrease significantly. Under the high Mo loading, due to the smaller grain size γMo2N on the nitrided Mo / SiO2 catalyst, The specific surface area than the previous state of increase. In the passivated Mo2N / SiO2 surface, Mo is present in three valence states of Mo6 +, Mo4 + and Moδ + (0 <δ <2), of which molybdenum is present in the form of oxynitride or amorphous MoO2, High temperature is reduced. The infrared results of NO and pyridine adsorption show that Mo centers and L acid centers exist on the Mo2N / SiO2 catalysts, which are the sites for hydrogenation of pyridine hydrodenitrogenation and the active sites for denitrification.
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