C60在模拟气溶胶中的光降解实验与理论计算

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燃烧及碳纳米材料的生产和处置过程中,均有可能产生富勒烯(C60)等纳米颗粒物.这些纳米颗粒物进入大气后,主要存在于气溶胶中.由于本身的共轭结构C60可以吸收紫外可见光发生光氧化转化,研究C60在气溶胶中的光转化对于评价其环境归趋具有重要意义.本研究以环己烷、甲苯和二氯甲烷等溶剂模拟气溶胶表面液体层,采用模拟日光实验和密度泛函理论(DFT)计算研究了C60在3种溶剂中的光化学转化.实验结果表明,C60在环己烷、甲苯和二氯甲烷中的光降解符合准一级动力学,光解速率常数分别为(0.80±0.01)×10-3、(3.80±0.02)×10-3、(14.80±0.20)×10-3min-1.DFT计算结果表明,C60在3种溶剂中均可以通过光致产生1O2发生氧化反应.然而,仅在二氯甲烷中C60可以通过电子转移生成O2·-来促进C60的光转化.甲苯溶剂中激发态甲苯分子可以敏化C60产生C·-60从而加快C60的降解.理论计算结果有助于解释实验中C60在二氯甲烷中光解速率最快,在甲苯中光解速率比在环己烷中快的现象.
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