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摘 要：近年來，随着城市化、工业化进程的不断加快，我国大气污染日益严重，受到了人们的广泛关注。长时间序列的大气污染记录有助于提升我们认识现代人类活动对大气的影响程度、评估区域大气污染的演化过程、及制定有效的大气防治措施，重建近现代大气污染历史记录具有重要的科学和现实意义。本研究设想将选自西北内陆地处相对偏远的博斯腾湖流域，试采得湖心深水区受水流扰动和人为干扰影响较小的柱状沉积岩芯样品，对沉积剖面中的粒度、金属元素和多环芳烃（PAHs）含量进行溯源分析，结合现有的大气污染器测数据和人类污染事件记录，识别对大气颗粒物、大气金属元素沉降、PAHs燃烧源等污染敏感的环境特性指标，探究各自的垂直分布规律，结合210Pb、137Cs定年结果，解析大气颗粒物污染、大气金属元素污染及PAHs燃烧源污染变化的历史过程与累积特征，通过多环境代用指标高分辨率理论重建博斯腾湖流域近350年来长时间尺度的大气污染历史进行可行性研究。
关键词：历史重建;湖泊沉积物;背景研究;博斯腾湖
Historical reconstruction of air pollution based on the sediments of Bosten Lake
Qu Ge
Heilongjiang Province Key Laboratory of Geographical Environment Monitoring and Spatial Information Service in Cold Regions，Harbin Normal University HeilongjiangHarbin 150025
Abstract： In recent years， with the accelerating process of urbanization and industrialization， air pollution in China is becoming more and more serious， which has been widely concerned by people.Long-term air pollution records are of great scientific and practical significance for us to understand the impact of modern human activities on the atmosphere， to evaluate the evolution of regional air pollution， and to develop effective air control measures.Ideas will be selected from this study is located in the northwest inland relatively remote characters basin， warmed by picked the deepwater area affected by the flow turbulence and human disturbance of the smaller columnar sediment core samples， the granularity in sedimentary section， the metal elements and polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） content in back analysis， combined with the existing of air pollution and human pollution incident record the data， the identification of atmospheric particle metal elements， atmospheric sedimentation， PAHs combustion source pollution environment characteristics of sensitive indexes such as， explore their vertical distribution， combined with pb210，Cs137 years as a result，The historical process and accumulation characteristics of atmospheric particulate matter pollution， atmospheric metal element pollution and PAHs combustion source pollution were analyzed， and the feasibility study was conducted to reconstruct the history of atmospheric pollution at a long time scale in the Bosten Lake Basin in the last 350 years based on the high-resolution theory of multiple environmental proxy indicators. Keywords： Historical reconstruction;Lake sediments;Background research;effluents
1 理论研究的国内外研究概况、水平和发展趋势
大气环境问题是关系到人民健康的重大民生问题，也是限制区域经济升级、社会发展的瓶颈问题（Liet al.，2019）。从人类生存生活角度，大气污染对人类身体健康危害极大，从社会经济发展角度，国家每年投入在大气环境治理上的直接经费和由于大气环境所导致的间接经济损失巨大。2013年以来，国家先后颁布了《大氣污染防治行动计划》、《关于全面加强生态环境保护坚决打好污染防治攻坚战的意见》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》等政策文件，使大气环境的科学评估和有效治理刻不容缓。目前学术界对大气环境问题的研究大多集中在对于空气污染物的组分分析（刘葳，2007;梅凡民等，2012）、扩散趋势（Edwards et al.，2017）、对经济和健康的影响（封亚青等，2017;李欣等，2017;邵帅等，2019）等几个方面。通过不同方法分析了大气污染物的化学组成、物理扩散规律、与经济发展的关系和对人类健康问题的影响。但是，目前国内外对大气污染历史过程研究还不够深入。
湖泊在生态系统中占有重要地位，湖泊柱状沉积岩芯因剖面保存完整、连续性好、沉积速率快、时间分辨率高等特点，是记录湖区人类活动和环境变化的“重要历史档案”（Sun et al.，2010;王小雷等，2011）。近年来，国内外学者对于湖泊沉积物记录人类活动向环境排放的污染物变化过程的研究主要集中于确定污染物的含量、研究其分布特征、解析其污染来源，评估生态风险及健康风险等方面，多用来指示大环境下的污染演变过程（郭建阳等，2010;Seegar et al.，2015;宋世博等，2019）。但基于湖泊沉积物柱状岩芯剖面污染物特征反演单一大气污染沉降历史的研究较少，且仅局限于特定环境下的高山湖泊研究（Fernandez et al.，2003;刘国卿等，2007;梁梦瑶等，2019）。
基于环境中不同来源大气污染物释放后的存在途径和湖泊沉积物入湖前的行为过程，已有研究表明，湖泊沉积物在记录的人类活动影响下污染物迁移演变规律过程中，沉积剖面中的粒度、重金属、PAHs等指标溯源后的特定组分在一定程度上对大气颗粒物、大气金属元素和PAHs燃烧源污染物的大气迁移过程反应敏感，为重建长时间序列的大气污染记录提供了可能（Elmquist et al.，2007;Sun et al.，2013;Han et al.，2016;Lin et al.，2017）。
2 理论研究的应用前景、学术价值
作为我国西北干旱地区最大的淡水湖泊，博斯腾湖位于世界第二大沙漠边缘，是典型的绿洲-沙漠交错带，生态环境脆弱，同时博斯腾湖也是国家5A级旅游景区，自古以来是丝绸之路上的重要节点。作为新疆南疆地区最重要的生态系统，博斯腾湖的环境安全对整个南疆的生态、社会、经济和人民生活的改善和发展均有突出的意义。不同于我国中东部地区的气候条件，西北地区总悬浮颗粒物及降尘污染比较严重，悬浮细小颗粒物极易成为大气中各类污染物的有效载体，对博斯腾湖流域的生态系统环境问题构成潜在威胁。在构建蓝天白云环境政策的驱动下，如何识别湖泊沉积岩芯中对大气污染的敏感因子，探讨大气中颗粒物、金属元素、PAHs污染的迁移传输过程，量化人类活动胁迫下的流域历史环境污染水平和污染源，评价流域内大气污染的环境风险，有效合理的进行大气污染过程监测和修复，这对理论上研究人类活动对湖泊沉积环境的影响、实践中解决污染物检测和风险评估问题、污染物修复治理，促进人与自然关系和谐具有重要的理论与现实意义。
3 理论研究的主要研究内容、目标
3.1 沉积物粒度的大气颗粒物污染历史反演
测定与分析沉积物岩芯剖面中不同深度的粒度机械组成和频率分布曲线，通过主成分因子分析法和粒级-标准偏差法综合识别有关大气颗粒物沉降的环境敏感组分，结合其相应的变化趋势对大气颗粒物污染历史进行反演。
3.2 沉积物金属元素污染大气沉降历史反演
通过沉积物重金属元素含量分析，采用Ti作为参比进行沉积物质地变化矫正，运用富集系数（EF）方法进行重金属元素的自然与人为来源区分，定性识别大气重金属沉降含量，研究大气重金属污染变化过程与累积特征。
3.3 沉积物PAHs燃烧源大气沉降历史反演
基于环境中不同来源PAHs释放后存在途径和湖泊沉积物入湖前的行为过程，结合沉积物中TOC含量对PAHs含量进行矫正，运用PAHs单体稳定同位素技术、特征化物比值法和主成分分析等多种污染源判定方法，定性定量的提取PAHs燃烧源沉积通量并解析其时间变化特征，揭示人类活动导致的PAHs燃烧源污染特征变化，进而对PAHs燃烧源的大气沉降历史进行重建。
3.4 博斯腾湖沉积物多指标大气污染历史重建
基于Pearson相关分析，分析博斯腾湖沉积物中大气颗粒物敏感粒级组分贡献值、大气沉降Ci/Ti金属元素沉积通量和PAHs燃烧源沉积通量之间的耦合关系，结合现有的空气质量数据建立环境代用指标的关系模型，以求相互印证下对流域内大气污染状况进行综合评价，反演大气污染历史过程。
4 可行性主要研究方法及技术路线
4.1 可行性研究方法
样品采样：试于新疆博斯腾湖湖中心应用活塞式柱状采样器采得平行柱状沉积岩芯2根，野外按照1cm间隔进行切割分样。 实验分析：将样品冻干，后过筛，分别采用低本底高纯褚γ能谱仪测定样品的年份，气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）测定多环芳烃的含量、气相色谱-燃烧系统-同位素比率质谱系统（GC-C-IRMS）测得PAHs单体碳稳定同位素含量、总有机碳分析仪器测定沉积物中总有机碳含量、电感耦合等离子质谱仪测定重金属含量以及激光粒度仪测定粒度含量。
数据分析：运用Origin2019分析粒度、TOC、重金属及PAHs的垂直分布特征，在IBM SPSS 20.0软件中结合测年数据对粒度、TOC、重金属和PAHs进行相关性分析、主成分分析及数据统计检验。
4.2 理论研究参考技术路线
湖泊沉积物对大气污染历史重建研究鲜有，结合单体稳定同位素技术对湖泊沉积岩芯垂直方向污染物溯源也较为少见。本研究基于博斯腾湖湖泊沉积岩芯剖面中粒度、金属元素和PAHs的溯源分析，对其中大气污染敏感组分指标进行识别，分析其垂直分布规律，探究人类活动导致的大气污染变化特征，重建博斯腾湖流域近350年来长时间尺度大气污染历史，为认识我国西北内陆地区大气环境生态系统演变提供科学依据。
参考文献：
[1]Ma Long，Abuduwaili Jilili，Liu Wen. Environmentally sensitive grain-size component records and its response to climatic and anthropogenic influences in Bosten Lake region， China.[J].Scientific reports，2020，10（1）.
[2]Wen Liu，Long Ma，Jilili Abuduwaili. Anthropogenic Influences on Environmental Changes of Lake Bosten， the Largest Inland Freshwater Lake in China[J].MDPI，2020，12（2）.
[3]周刚平.西北地区尕海和博斯腾湖沉积记录的晚全新世风沙活动[D].兰州大学，2019.
[4]Wen LIU，Jilili ABUDUWAILI，Long MA.Geochemistry of major and trace elements and their environmental significances in core sediments from Bosten Lake， arid northwestern China[J].Journal of Limnology，2019，78（2）.
[5]宋世杰，黄韬，赵留元，毛潇萱，穆熙，高宏，马建民.博斯腾湖流域大气多环芳烃污染特征、干沉降通量及来源[J].環境科学，2019，40（02）：558-566.
[6]蒲佳，马龙，吉力力·阿不都外力，刘文，葛拥晓.新疆博斯腾湖表层沉积物粒度空间分布特征[J].干旱区研究，2018，35（02）：477-485.
[7]陈圣乾，王鑫，陈建徽，刘建宝，王宗礼，强明瑞，陈发虎.山西公海湖泊沉积物记录的大气粉尘现代过程[J].中国沙漠，2017，37（02）：228-236.
[8]石艳洁.典型地区湖泊中210Pb、137Cs和Pu的剖面分布特征及其环境意义[D].贵州大学，2015.
[9]Li Sun，Shuying Zang，Relationship between polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） and particle size in dated core sediments in Lake Lianhuan， Northeast China.[J].Science of the Total Environment，2013，461-462：180-187.
[10]苏丹，臧淑英，叶华香，孙丽，贾晓丹，李苗.扎龙湿地南山湖沉积岩芯重金属污染特征及来源判别[J].环境科学，2012，33（06）：1816-1822.
关键词：历史重建;湖泊沉积物;背景研究;博斯腾湖
Historical reconstruction of air pollution based on the sediments of Bosten Lake
Qu Ge
Heilongjiang Province Key Laboratory of Geographical Environment Monitoring and Spatial Information Service in Cold Regions，Harbin Normal University HeilongjiangHarbin 150025
Abstract： In recent years， with the accelerating process of urbanization and industrialization， air pollution in China is becoming more and more serious， which has been widely concerned by people.Long-term air pollution records are of great scientific and practical significance for us to understand the impact of modern human activities on the atmosphere， to evaluate the evolution of regional air pollution， and to develop effective air control measures.Ideas will be selected from this study is located in the northwest inland relatively remote characters basin， warmed by picked the deepwater area affected by the flow turbulence and human disturbance of the smaller columnar sediment core samples， the granularity in sedimentary section， the metal elements and polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） content in back analysis， combined with the existing of air pollution and human pollution incident record the data， the identification of atmospheric particle metal elements， atmospheric sedimentation， PAHs combustion source pollution environment characteristics of sensitive indexes such as， explore their vertical distribution， combined with pb210，Cs137 years as a result，The historical process and accumulation characteristics of atmospheric particulate matter pollution， atmospheric metal element pollution and PAHs combustion source pollution were analyzed， and the feasibility study was conducted to reconstruct the history of atmospheric pollution at a long time scale in the Bosten Lake Basin in the last 350 years based on the high-resolution theory of multiple environmental proxy indicators. Keywords： Historical reconstruction;Lake sediments;Background research;effluents
1 理论研究的国内外研究概况、水平和发展趋势
大气环境问题是关系到人民健康的重大民生问题，也是限制区域经济升级、社会发展的瓶颈问题（Liet al.，2019）。从人类生存生活角度，大气污染对人类身体健康危害极大，从社会经济发展角度，国家每年投入在大气环境治理上的直接经费和由于大气环境所导致的间接经济损失巨大。2013年以来，国家先后颁布了《大氣污染防治行动计划》、《关于全面加强生态环境保护坚决打好污染防治攻坚战的意见》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》等政策文件，使大气环境的科学评估和有效治理刻不容缓。目前学术界对大气环境问题的研究大多集中在对于空气污染物的组分分析（刘葳，2007;梅凡民等，2012）、扩散趋势（Edwards et al.，2017）、对经济和健康的影响（封亚青等，2017;李欣等，2017;邵帅等，2019）等几个方面。通过不同方法分析了大气污染物的化学组成、物理扩散规律、与经济发展的关系和对人类健康问题的影响。但是，目前国内外对大气污染历史过程研究还不够深入。
湖泊在生态系统中占有重要地位，湖泊柱状沉积岩芯因剖面保存完整、连续性好、沉积速率快、时间分辨率高等特点，是记录湖区人类活动和环境变化的“重要历史档案”（Sun et al.，2010;王小雷等，2011）。近年来，国内外学者对于湖泊沉积物记录人类活动向环境排放的污染物变化过程的研究主要集中于确定污染物的含量、研究其分布特征、解析其污染来源，评估生态风险及健康风险等方面，多用来指示大环境下的污染演变过程（郭建阳等，2010;Seegar et al.，2015;宋世博等，2019）。但基于湖泊沉积物柱状岩芯剖面污染物特征反演单一大气污染沉降历史的研究较少，且仅局限于特定环境下的高山湖泊研究（Fernandez et al.，2003;刘国卿等，2007;梁梦瑶等，2019）。
基于环境中不同来源大气污染物释放后的存在途径和湖泊沉积物入湖前的行为过程，已有研究表明，湖泊沉积物在记录的人类活动影响下污染物迁移演变规律过程中，沉积剖面中的粒度、重金属、PAHs等指标溯源后的特定组分在一定程度上对大气颗粒物、大气金属元素和PAHs燃烧源污染物的大气迁移过程反应敏感，为重建长时间序列的大气污染记录提供了可能（Elmquist et al.，2007;Sun et al.，2013;Han et al.，2016;Lin et al.，2017）。
2 理论研究的应用前景、学术价值
作为我国西北干旱地区最大的淡水湖泊，博斯腾湖位于世界第二大沙漠边缘，是典型的绿洲-沙漠交错带，生态环境脆弱，同时博斯腾湖也是国家5A级旅游景区，自古以来是丝绸之路上的重要节点。作为新疆南疆地区最重要的生态系统，博斯腾湖的环境安全对整个南疆的生态、社会、经济和人民生活的改善和发展均有突出的意义。不同于我国中东部地区的气候条件，西北地区总悬浮颗粒物及降尘污染比较严重，悬浮细小颗粒物极易成为大气中各类污染物的有效载体，对博斯腾湖流域的生态系统环境问题构成潜在威胁。在构建蓝天白云环境政策的驱动下，如何识别湖泊沉积岩芯中对大气污染的敏感因子，探讨大气中颗粒物、金属元素、PAHs污染的迁移传输过程，量化人类活动胁迫下的流域历史环境污染水平和污染源，评价流域内大气污染的环境风险，有效合理的进行大气污染过程监测和修复，这对理论上研究人类活动对湖泊沉积环境的影响、实践中解决污染物检测和风险评估问题、污染物修复治理，促进人与自然关系和谐具有重要的理论与现实意义。
3 理论研究的主要研究内容、目标
3.1 沉积物粒度的大气颗粒物污染历史反演
测定与分析沉积物岩芯剖面中不同深度的粒度机械组成和频率分布曲线，通过主成分因子分析法和粒级-标准偏差法综合识别有关大气颗粒物沉降的环境敏感组分，结合其相应的变化趋势对大气颗粒物污染历史进行反演。
3.2 沉积物金属元素污染大气沉降历史反演
通过沉积物重金属元素含量分析，采用Ti作为参比进行沉积物质地变化矫正，运用富集系数（EF）方法进行重金属元素的自然与人为来源区分，定性识别大气重金属沉降含量，研究大气重金属污染变化过程与累积特征。
3.3 沉积物PAHs燃烧源大气沉降历史反演
基于环境中不同来源PAHs释放后存在途径和湖泊沉积物入湖前的行为过程，结合沉积物中TOC含量对PAHs含量进行矫正，运用PAHs单体稳定同位素技术、特征化物比值法和主成分分析等多种污染源判定方法，定性定量的提取PAHs燃烧源沉积通量并解析其时间变化特征，揭示人类活动导致的PAHs燃烧源污染特征变化，进而对PAHs燃烧源的大气沉降历史进行重建。
3.4 博斯腾湖沉积物多指标大气污染历史重建
基于Pearson相关分析，分析博斯腾湖沉积物中大气颗粒物敏感粒级组分贡献值、大气沉降Ci/Ti金属元素沉积通量和PAHs燃烧源沉积通量之间的耦合关系，结合现有的空气质量数据建立环境代用指标的关系模型，以求相互印证下对流域内大气污染状况进行综合评价，反演大气污染历史过程。
4 可行性主要研究方法及技术路线
4.1 可行性研究方法
样品采样：试于新疆博斯腾湖湖中心应用活塞式柱状采样器采得平行柱状沉积岩芯2根，野外按照1cm间隔进行切割分样。 实验分析：将样品冻干，后过筛，分别采用低本底高纯褚γ能谱仪测定样品的年份，气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）测定多环芳烃的含量、气相色谱-燃烧系统-同位素比率质谱系统（GC-C-IRMS）测得PAHs单体碳稳定同位素含量、总有机碳分析仪器测定沉积物中总有机碳含量、电感耦合等离子质谱仪测定重金属含量以及激光粒度仪测定粒度含量。
数据分析：运用Origin2019分析粒度、TOC、重金属及PAHs的垂直分布特征，在IBM SPSS 20.0软件中结合测年数据对粒度、TOC、重金属和PAHs进行相关性分析、主成分分析及数据统计检验。
4.2 理论研究参考技术路线
湖泊沉积物对大气污染历史重建研究鲜有，结合单体稳定同位素技术对湖泊沉积岩芯垂直方向污染物溯源也较为少见。本研究基于博斯腾湖湖泊沉积岩芯剖面中粒度、金属元素和PAHs的溯源分析，对其中大气污染敏感组分指标进行识别，分析其垂直分布规律，探究人类活动导致的大气污染变化特征，重建博斯腾湖流域近350年来长时间尺度大气污染历史，为认识我国西北内陆地区大气环境生态系统演变提供科学依据。
参考文献：
[1]Ma Long，Abuduwaili Jilili，Liu Wen. Environmentally sensitive grain-size component records and its response to climatic and anthropogenic influences in Bosten Lake region， China.[J].Scientific reports，2020，10（1）.
[2]Wen Liu，Long Ma，Jilili Abuduwaili. Anthropogenic Influences on Environmental Changes of Lake Bosten， the Largest Inland Freshwater Lake in China[J].MDPI，2020，12（2）.
[3]周刚平.西北地区尕海和博斯腾湖沉积记录的晚全新世风沙活动[D].兰州大学，2019.
[4]Wen LIU，Jilili ABUDUWAILI，Long MA.Geochemistry of major and trace elements and their environmental significances in core sediments from Bosten Lake， arid northwestern China[J].Journal of Limnology，2019，78（2）.
[5]宋世杰，黄韬，赵留元，毛潇萱，穆熙，高宏，马建民.博斯腾湖流域大气多环芳烃污染特征、干沉降通量及来源[J].環境科学，2019，40（02）：558-566.
[6]蒲佳，马龙，吉力力·阿不都外力，刘文，葛拥晓.新疆博斯腾湖表层沉积物粒度空间分布特征[J].干旱区研究，2018，35（02）：477-485.
[7]陈圣乾，王鑫，陈建徽，刘建宝，王宗礼，强明瑞，陈发虎.山西公海湖泊沉积物记录的大气粉尘现代过程[J].中国沙漠，2017，37（02）：228-236.
[8]石艳洁.典型地区湖泊中210Pb、137Cs和Pu的剖面分布特征及其环境意义[D].贵州大学，2015.
[9]Li Sun，Shuying Zang，Relationship between polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） and particle size in dated core sediments in Lake Lianhuan， Northeast China.[J].Science of the Total Environment，2013，461-462：180-187.
[10]苏丹，臧淑英，叶华香，孙丽，贾晓丹，李苗.扎龙湿地南山湖沉积岩芯重金属污染特征及来源判别[J].环境科学，2012，33（06）：1816-1822.