In2S3/Ag/TiO2三元纳米体系光催化降解性能的研究

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本研究采用物理化学方法首次成功制备出新型三元复合纳米光催化剂In2S3/Ag/TiO2,并将其应用于光催化降解有机物领域,对于净化水环境和节约能源具有重要意义。将矩形带状的钛片(4×1cm2)在15V的电压下阳极氧化2h,制得排列整齐的二氧化钛纳米管阵列;用循环伏安法和连续离子层吸附法对TiO2NTs进行Ag和In2S3纳米粒子的修饰。以500W的氙灯为光源,2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)和2,4-二硝基苯酚(DNP)为降解模型化合物,构成光催化反应体系。通过负载不同量的Ag和In2S3所制得的不同类型的三元催化剂对2,4-D的光催化去除效果来确定最佳组合条件:7c In2S3-5c Ag/TiO2NTs和7c Ag-7c In2S3/TiO2NTs分别在140min和100min内即可实现对2,4-D 100%的去除。采用电子扫描显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)等对三元催化剂In2S3/Ag/TiO2进行形貌、元素、晶体结构的表征,结果表明Ag和In2S3纳米粒子可以有效地沉积在TiO2NTs表面,且分布均匀,没有堵塞管口;TiO2经高温热处理后转变为锐钛矿型。通过光电流(PR)、紫外-可见漫反射光谱(DRS)、光致发光光谱(PL)等光电性能测试的结果可知,经过Ag和In2S3纳米粒子修饰后的TiO2NTs光吸收能力增强,电子和空穴的复合率降低。光催化降解2,4-D和DNP的结果表明三元光催化体系光催化降解有机物的能力优于一元体系(TiO2NTs)和二元体系(Ag/TiO2NTs和In2S3/TiO2NTs)。设置一系列不同浓度的2,4-D溶液探讨光催化降解反应的动力学模型,结果表明在一定浓度范围内,催化剂的光降解过程符合一级反应动力学:当2,4-D的初始浓度为5mg/L时,光降解速率最快;当2,4-D的初始浓度为20mg/L时,光降解速率最慢。同时考察了溶液的初始p H值、空气流量等外界因素对光催化降解效果的影响。在催化剂为7c Ag-7c In2S3/TiO2NTs的条件下,对于15mg/L的2,4-D溶液而言,当p H为4.23,曝气量为30m L/min时,其光降解效果较好,催化剂于60min内对2,4-D的去除率可达100%。对于12.5mg/L的DNP溶液而言,当p H为4.86,曝气量为30m L/min时,7c Ag-7c In2S3/TiO2NTs的光降解效果较好,催化剂于80min内对DNP的去除率可达100%。
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