【摘 要】
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CO2加氢制甲酸由于需同时活化惰性氢气及CO2而富有挑战性,同时此过程原子经济性100%,具有很好的理论和现实研究价值,但文献中报道的活性较好的催化剂均为贵金属催化剂.为了开发活性更高的用于CO2加氢制甲酸的铁基催化剂,我们采用理论计算方法研究了12种不同种类的PNP-Fe（PNP=2,6-（二-叔丁基-磷甲基）吡啶）化合物催化CO2加氢制甲酸的过程.理论研究结果表明, CO2加氢制甲酸反应过程包
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目（22178159和21878141）～～；
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CO2加氢制甲酸由于需同时活化惰性氢气及CO2而富有挑战性,同时此过程原子经济性100%,具有很好的理论和现实研究价值,但文献中报道的活性较好的催化剂均为贵金属催化剂.为了开发活性更高的用于CO2加氢制甲酸的铁基催化剂,我们采用理论计算方法研究了12种不同种类的PNP-Fe（PNP=2,6-（二-叔丁基-磷甲基）吡啶）化合物催化CO2加氢制甲酸的过程.理论研究结果表明, CO2加氢制甲酸反应过程包括H2活化及CO2插入金属氢键两个步骤, H2活化过程是整个反应的速控步骤.催化剂吡啶环上进行P原子取代可以显著降低H2活化能垒.基于以上发现,我们设计了一种新颖的高效铁基催化剂,使用此催化剂催化CO2加氢制甲酸反应,速控步骤能垒只有85.6 kJ/mol,催化活性与贵金属的比较接近.我们研究的12种铁基催化剂速控步骤能垒范围为85.6～126.4 kJ/mol,显示了配体良好的调控催化活性能力.
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CO2的高效转化利用对缓解能源危机以及实现“碳中和”目标具有重要的战略意义。利用CO2加氢制甲醇是减少碳排放、增加产品价值的一条重要途径。本文从CO2加氢产物，CO2加氢合成甲醇反应机理、催化剂和工艺几个方面论述CO2加氢合成甲醇的研究现状，开发高活性的催化剂是CO2加氢制甲醇实现工业化的关键技术手段。
针对Cu/ZnO/Al2O3催化CO2加氢制甲醇反应中，一氧化碳（CO）选择性较高的问题，提出有效降低CO选择性的方法。将该催化剂分散到SiO2载体上，调控催化剂中CuO晶粒在SiO2上的分散度。结合高倍透射电镜（HRTEM）、高角环形暗场像-扫描透射电镜（HADDF-STEM）和X-射线光电子能谱（XPS）等，研究了催化剂的形貌结构、表面元素化学状态及铜的分散度等，并评价了催化剂性能。结果表明，
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