CYP酶抑制试验中低溶解度抑制剂IC50偏高问题的解决方案研究

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目的:建立人肝微粒体体外CYP酶抑制模型,研究CYP酶抑制试验中低溶解度抑制剂IC50偏高问题的原因以及解决方案,提高CYP酶抑制试验中低溶解度抑制剂抑制率测定的准确度,减少新药研发过程中的风险和费用,避免药物相互作用对用药安全带来的影响。方法:人肝微粒体与抑制剂(如CYP 1A2:呋拉茶碱,CYP2C9:磺胺苯吡唑,2C19:(+)-N-3-Benzylnirvanol,2D6:奎尼丁,3A4:酮康唑等)预孵育后,加入特异性探针底物(如CYP 1A2:非那西汀,CYP2C9:双氯芬酸,2C19:美芬妥英,2D6:右美沙芬,3A4:睾酮等)进行共孵育。应用LC-MS/MS法测定孵育液中五种特异性探针底物经过各自专属的CYP450酶转化后生成的代谢物浓度(如CYP 1A2:对乙酰氨基酚,CYP2C9:4-羟基双氯芬酸,2C19:4’-羟基美芬妥英,2D6:去甲右美沙芬,3A4:6β-羟基睾酮等),计算抑制剂对不同亚型的CYP酶的半抑制浓度(IC50),以评价各个抑制剂对各亚型CYP酶的抑制能力。分别建立单浓度抑制剂和多浓度抑制剂的CYP酶抑制试验模型,并进行比较。建好模型后,选择不同溶解度的抑制剂,采用单因素分析法,通过分别改变抑制剂溶剂、人肝微粒体浓度、抑制剂浓度来观察抑制剂溶剂、肝微粒浓度和抑制剂浓度对半抑制浓度(IC50)测定的影响。单因素分析后,再同时改变抑制剂溶剂、人肝微粒体浓度、抑制剂浓度来分析同时改变这三个条件对半抑制浓度(IC50)测定的影响。结果:(1)成功建立人肝微粒体体外CYP酶抑制模型。单浓度和多浓度抑制剂模型能得到高度接近的IC50值,其线性相关系数(R2)高达0.94,说明单浓度点的抑制模型与多浓度点的抑制模型所测得的IC50同样准确可靠。(2)在单因素比较试验中,选择不同溶解度的抑制剂:将常规溶剂从H2O换成DMSO时,溶解度较大的抑制剂如磺胺苯吡唑、红霉素和氟康唑对CYP2C9和CYP3A4的半抑制率(IC50)无显著性差异,而溶解度较小的抑制剂如索拉菲尼、非洛地平、特非那定和胺碘酮对CYP2C9和CYP3A4的IC50值具有显著性影响(P<0.05),将抑制剂溶剂从H2O变为DMSO可显著性降低低溶解度抑制剂的IC50值。将人肝微粒浓度从0.5mg/ml降至0.05mg/ml时,溶解度较大的抑制剂如磺胺苯吡唑、氟康唑对CYP2C9、红霉素对CYP3A4对CYP2C9的IC50值均无显著性差异;氟康唑对CYP3A4的IC50值具有显著性差异(P<0.05)。说明改变微粒体浓度对大溶解度抑制剂IC50值的影响表现不一。而溶解度较小的抑制剂如索拉菲尼、非洛地平、特非那定和胺碘酮对CYP2C9和CYP3A4的IC50值具有显著性影响(P<0.05),将人肝微粒体从0.5mg/ml降至0.05mg/ml可显著性降低低溶解度抑制剂的IC50值。将抑制剂浓度从10μM降至3μM时,溶解度较大的抑制剂如磺胺苯吡唑、红霉素、氟康唑和酮康唑对CYP2C9和CYP3A4的IC50均无显著性差异(除了红霉素对CYP3A4的IC50虽具有显著性差异但无生物学差异)。而溶解度较小的抑制剂如特非那定和胺碘酮对CYP2C9的IC50值具有显著性差异(P<0.05),索拉菲尼和非洛地平对CYP2C9以及特非那定和胺碘酮对CYP3A4的IC50值虽无显著性差异,但有降低的趋势。说明改变CYP酶抑制模型中抑制剂浓度对低溶解度抑制剂的IC50测定具有影响,将抑制剂浓度从10μM降至3μM可降低低溶解度抑制剂的IC50值。(3)选择不同溶解度的抑制剂,在抑制剂溶剂、微粒体浓度和抑制剂浓度综合考察试验中,优化前的方法与优化后的方法相比,所有溶解度的抑制剂对CYP2C9和CYP3A4的IC50值均具有高度显著性差异(P<0.01)。但是溶解度大的化合物对CYP2C9和CYP3A4的IC50值差异在2~3倍左右;而溶解度小的化合物对CYP2C9和CYP3A4的IC50值差异有10多倍,具有更显著的生物学差异。说明同时改变抑制剂溶剂、微粒体浓度和抑制剂浓度对IC50的测定值有显著性影响。结论:1.建立了人肝微粒体体外CYP酶抑制模型,单浓度和多浓度抑制剂模型能得到高度接近的IC50值,线性系数达0.94,单浓度抑制剂模型可以大大节约研究费用和提高测定效率。2.抑制剂溶剂、人肝微粒体浓度和抑制剂浓度对人肝微粒体体外CYP酶抑制模型中低溶解度抑制剂IC50值的测定具有显著影响,增加抑制剂溶剂中有机溶剂比例,降低人肝微粒体浓度,降低抑制剂浓度均可使低溶解度抑制剂IC50值有所降低,如果同时改变这三个因素将会得到更小更准确的IC50值,进而提高新药筛选的准确度和成功率。
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