论文部分内容阅读
摘 要:GDGTs是来自细菌以及古菌的膜脂,由于其具有多种组成部分并且结构稳定,近年来,一直被广大学者应用到多种自然环境中研究古气候以及古环境。GDGTs主要可以根据其分子结构分为iGDGTs以及bGDGTs。其中,iGDGTs主要来自古菌,bGDGTs主要来自细菌。在之前的研究中,iGDGT主要在海洋环境中作为替代指标,而brGDGTs主要作为矿物质土壤以及湖泊沉积物的替代指标,它们常常作为合适的脂类生物标志物,通过多种指标重建古气候。
关键词:GDGT;脂类生物标记物;气候参数
GDGTs是一种在生物膜中生成的脂类,由于其广泛分布在不同的复杂自然环境中,近年来,作为替代指标被广泛应用于古环境的重建中。对于GDGTs是如何形成的,还要追溯到20世纪70年代末期以及80年代早期,那时,有机地球化学学家们首先发现了一些间接证据,证明这些醚脂类是由古菌合成的[1]。类异戊二烯GDGTs最早被定义为在极端环境下生存的嗜极古菌,第一个支持GDGTs的非极端环境来源的地球化学学家是Michaelis和Albrecht(1979)[2]。
1 GDGTs的结构分类
GDGTs的主要区别在于结构的不同,可以根据甲基化以及环化的有无、等级将其大体分为类异戊二烯GDGT(iGDGTs)以及非类异戊二烯支链GDGT(bGDGTs)(见图1)[3]。
1.1 类异戊二烯GDGTs
类异戊二烯GDGTs,简称iGDGTs,根据分子结构中环戊烷基的数量,将其划分为GDGT-0~8一共9种,GDGT-0大多出现在所有古菌的主要群落,是古菌的产物。奇古菌醇在与阿拉伯海沉积物分离后,用两种尺寸的NMR定义发现了另一种重要的isoGDGT[4],这种独特的isoGDGT在被多数有机生物地球化学家研究后,被认为是奇古菌门中独特存在的GDGT[1]。近年来,GDGT-0~4以及奇古菌醇主要被广泛应用于气候的重建中。古菌及其产生的isoGDGTs开始被认为仅出现在极端环境中,因为醚键可以让微生物更好地适应极端环境,但是随后很多学者在海洋、湖泊以及土壤等其他环境中也发现了isoGDGTs[5]。
1.2 非类异戊二烯GDGTs
非类异戊二烯GDGTs,简称brGDGTs,是唯一一种醚链细菌膜脂。brGDGTs被认为是由细菌产生的,并且往往在缺氧环境中含量更高,说明生产brGDGTs的微生物应该是厌氧型或者兼性好氧型的细菌[6]。随着液相质谱分离技术的发展,Sinninghe Damsté等[7]在荷兰泥炭地中首先发现、建立并定义了支链GDGTs、GDGT-Ⅰ以及GDGT-Ⅱ。
2 与GDGTs相关的替代指标
2.1 TEX86及其相关指标
2002年,Schouten等[5]就GDGTs特性,介绍了TEX86,认为其可基于不同的isoGDGTs来计算海平面温度:
2007年,Kim等[8]建立了另一个等式来说明TEX86指標与年平均气温的关系:
SST=56.2×TEX86-10.8(r2=0.935,n=223)(2)
2.2 MBT、CBT及其相关指标
Weijers等[9]发现,brGDGTs的分布与平均年度大气温度(MAT)以及土壤中的pH有着很显著的关系。为了量化这些在分布上的特征,建立了MBT以及CBT:
Weijers等[9]同时给出以下公式:
MBT=0.867+0.096×pH+0.021×MAT(r2=0.82)(5)
CBT=3.33-0.38×pH(r2=0.70)(6)
为了利用MBT来作为古温度指标,土壤pH需要先从CBT指标中获得,因此,可以得出以下MBT公式:
MBT=0.122+0.187×CBT+0.020×MAT(r2=0.77)(7)
Peterse等[10]重新运用更加广泛的土壤数据以补贴方式来重新测量了这些刻度,仍然认为CBT与土壤pH关系最密切:
pH=7.90-1.97×CBT(r2=0.70,n=176)(8)
3 结语
GDGTs从发现到运用再到现在的不断发展与研究,已经成为一种有机地球化学范畴内非常重要的生物标记物,不同学者们已经运用GDGTs的不同类型(brGDGTs和isoGDGTs)以及不同类型GDGTs之间的关系,定义了多种替代指标,这些指标可以很好地应用在多种环境中。但是这些指标的运用仍然有着很多方面的限制以及约束。相关的替代指标需要进行更进一步的发展和改变。同时,一些新的、更好的指标也需要被建立起来,进而更好地应用在各种自然环境中。
[参考文献]
[1]SCHOUTEN S,HOPMANS E C,SCHEFU? E,et al. Distributional variations in marine crenarchaeotal membrane lipids:a new tool for reconstructing ancient sea water temperatures[J].Earth and Planetary Science Letters,2002(204):265-274.
[2]MICHAELIS W,ALBRECHT P.Molecular fossils of archaebacteria in kerogen[J].Naturwissenschaften,1979,66(8):420-422.
[3]NAAFS B D A,INGLIS G N,ZHENG Y,et al.Introducing global peat-specific temperature and pH calibrations based on brGDGT bacterial lipids[J].Geochimica Et Cosmochimica Acta,2017(208):285-301. [4]DAMST? J S S,HOEFS M J L,RIJPSTRA W I C,et al.The influence of oxic degradation on the sedimentary biomarker record I: evidence from Madeira Abyssal Plain turbidites[J].Geochimica Et Cosmochimica Acta,2002,66(15):2719-2735.
[5]SCHOUTEN S,HOPMANS E C,SCHEFU? E,et al. Distributional variations in marine crenarchaeotal membrane lipids: a new tool for reconstructing ancient sea water temperatures[J].Earth and Planetary Science Letters,2002(204):265-274.
[6]WEIJERS J W H,SCHOUTEN S,HOPMANS E C,et al.Membrane lipids of mesophilic anaerobic bacteria thriving in peats have typical archaeal traits[J].Environmental Microbiology,2006(8):648-657.
[7]DAMST? J S S,HOPMANS E C,PANCOST R D,et al.Newly discovered non-isoprenoid glycerol dialkylglycerol tetraether lipids in sediments[J].Chemical Communications,2000(17):1683-1684.
[8]KIM J H,LUDWIG W,SCHOUTEN S,et al.Impact of flood events on the transport of terrestrial organic matter to the ocean: a study of the Têt River(SW France)using the BIT index[J].Organic Geochemistry,2007(38):1593-1606.
[9]WEIJERS J,SCHOUTEN S,DAMSTE J.Bacterial tetraether membrane lipids in soils and their application in palaeoenvironmental studies[J].Geochimica Et Cosmochimica Acta,2007,71(15):A1098.
[10]PETERSE F,MEER J,SCHOUTEN S,et al.Revised calibration of the MBT-CBT paleotemperature proxy based on branched tetraether membrane lipids in surface soils[J].Geochimica Et Cosmochimica Acta,2012(96):215-229.
关键词:GDGT;脂类生物标记物;气候参数
GDGTs是一种在生物膜中生成的脂类,由于其广泛分布在不同的复杂自然环境中,近年来,作为替代指标被广泛应用于古环境的重建中。对于GDGTs是如何形成的,还要追溯到20世纪70年代末期以及80年代早期,那时,有机地球化学学家们首先发现了一些间接证据,证明这些醚脂类是由古菌合成的[1]。类异戊二烯GDGTs最早被定义为在极端环境下生存的嗜极古菌,第一个支持GDGTs的非极端环境来源的地球化学学家是Michaelis和Albrecht(1979)[2]。
1 GDGTs的结构分类
GDGTs的主要区别在于结构的不同,可以根据甲基化以及环化的有无、等级将其大体分为类异戊二烯GDGT(iGDGTs)以及非类异戊二烯支链GDGT(bGDGTs)(见图1)[3]。
1.1 类异戊二烯GDGTs
类异戊二烯GDGTs,简称iGDGTs,根据分子结构中环戊烷基的数量,将其划分为GDGT-0~8一共9种,GDGT-0大多出现在所有古菌的主要群落,是古菌的产物。奇古菌醇在与阿拉伯海沉积物分离后,用两种尺寸的NMR定义发现了另一种重要的isoGDGT[4],这种独特的isoGDGT在被多数有机生物地球化学家研究后,被认为是奇古菌门中独特存在的GDGT[1]。近年来,GDGT-0~4以及奇古菌醇主要被广泛应用于气候的重建中。古菌及其产生的isoGDGTs开始被认为仅出现在极端环境中,因为醚键可以让微生物更好地适应极端环境,但是随后很多学者在海洋、湖泊以及土壤等其他环境中也发现了isoGDGTs[5]。
1.2 非类异戊二烯GDGTs
非类异戊二烯GDGTs,简称brGDGTs,是唯一一种醚链细菌膜脂。brGDGTs被认为是由细菌产生的,并且往往在缺氧环境中含量更高,说明生产brGDGTs的微生物应该是厌氧型或者兼性好氧型的细菌[6]。随着液相质谱分离技术的发展,Sinninghe Damsté等[7]在荷兰泥炭地中首先发现、建立并定义了支链GDGTs、GDGT-Ⅰ以及GDGT-Ⅱ。
2 与GDGTs相关的替代指标
2.1 TEX86及其相关指标
2002年,Schouten等[5]就GDGTs特性,介绍了TEX86,认为其可基于不同的isoGDGTs来计算海平面温度:
2007年,Kim等[8]建立了另一个等式来说明TEX86指標与年平均气温的关系:
SST=56.2×TEX86-10.8(r2=0.935,n=223)(2)
2.2 MBT、CBT及其相关指标
Weijers等[9]发现,brGDGTs的分布与平均年度大气温度(MAT)以及土壤中的pH有着很显著的关系。为了量化这些在分布上的特征,建立了MBT以及CBT:
Weijers等[9]同时给出以下公式:
MBT=0.867+0.096×pH+0.021×MAT(r2=0.82)(5)
CBT=3.33-0.38×pH(r2=0.70)(6)
为了利用MBT来作为古温度指标,土壤pH需要先从CBT指标中获得,因此,可以得出以下MBT公式:
MBT=0.122+0.187×CBT+0.020×MAT(r2=0.77)(7)
Peterse等[10]重新运用更加广泛的土壤数据以补贴方式来重新测量了这些刻度,仍然认为CBT与土壤pH关系最密切:
pH=7.90-1.97×CBT(r2=0.70,n=176)(8)
3 结语
GDGTs从发现到运用再到现在的不断发展与研究,已经成为一种有机地球化学范畴内非常重要的生物标记物,不同学者们已经运用GDGTs的不同类型(brGDGTs和isoGDGTs)以及不同类型GDGTs之间的关系,定义了多种替代指标,这些指标可以很好地应用在多种环境中。但是这些指标的运用仍然有着很多方面的限制以及约束。相关的替代指标需要进行更进一步的发展和改变。同时,一些新的、更好的指标也需要被建立起来,进而更好地应用在各种自然环境中。
[参考文献]
[1]SCHOUTEN S,HOPMANS E C,SCHEFU? E,et al. Distributional variations in marine crenarchaeotal membrane lipids:a new tool for reconstructing ancient sea water temperatures[J].Earth and Planetary Science Letters,2002(204):265-274.
[2]MICHAELIS W,ALBRECHT P.Molecular fossils of archaebacteria in kerogen[J].Naturwissenschaften,1979,66(8):420-422.
[3]NAAFS B D A,INGLIS G N,ZHENG Y,et al.Introducing global peat-specific temperature and pH calibrations based on brGDGT bacterial lipids[J].Geochimica Et Cosmochimica Acta,2017(208):285-301. [4]DAMST? J S S,HOEFS M J L,RIJPSTRA W I C,et al.The influence of oxic degradation on the sedimentary biomarker record I: evidence from Madeira Abyssal Plain turbidites[J].Geochimica Et Cosmochimica Acta,2002,66(15):2719-2735.
[5]SCHOUTEN S,HOPMANS E C,SCHEFU? E,et al. Distributional variations in marine crenarchaeotal membrane lipids: a new tool for reconstructing ancient sea water temperatures[J].Earth and Planetary Science Letters,2002(204):265-274.
[6]WEIJERS J W H,SCHOUTEN S,HOPMANS E C,et al.Membrane lipids of mesophilic anaerobic bacteria thriving in peats have typical archaeal traits[J].Environmental Microbiology,2006(8):648-657.
[7]DAMST? J S S,HOPMANS E C,PANCOST R D,et al.Newly discovered non-isoprenoid glycerol dialkylglycerol tetraether lipids in sediments[J].Chemical Communications,2000(17):1683-1684.
[8]KIM J H,LUDWIG W,SCHOUTEN S,et al.Impact of flood events on the transport of terrestrial organic matter to the ocean: a study of the Têt River(SW France)using the BIT index[J].Organic Geochemistry,2007(38):1593-1606.
[9]WEIJERS J,SCHOUTEN S,DAMSTE J.Bacterial tetraether membrane lipids in soils and their application in palaeoenvironmental studies[J].Geochimica Et Cosmochimica Acta,2007,71(15):A1098.
[10]PETERSE F,MEER J,SCHOUTEN S,et al.Revised calibration of the MBT-CBT paleotemperature proxy based on branched tetraether membrane lipids in surface soils[J].Geochimica Et Cosmochimica Acta,2012(96):215-229.