【摘 要】
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在单一原子量分辨水平上研究纳米尺寸过渡金属氧化物团簇(MxOyq)与小分子的反应不仅能够获得氧化物纳米颗粒的反应性随原子组成和尺寸连续变化的演变规律,而且对认识其结构特
【机 构】
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中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室 北京100190;中国科学院大学 北京100049;北京分子科学国家研究中心 北京100190;中国科学院分子科学科教融合卓越创新中心 北京100
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在单一原子量分辨水平上研究纳米尺寸过渡金属氧化物团簇(MxOyq)与小分子的反应不仅能够获得氧化物纳米颗粒的反应性随原子组成和尺寸连续变化的演变规律,而且对认识其结构特征以及表面活性氧物种(如O-·自由基)的产生机制等具有重要意义.本工作分别采用耦合快速流动反应管和耦合四极质量过滤器-线形离子阱的两套反射式飞行时间质谱研究了不同“氧缺陷指数”(△)的氧化钇团簇YxOy-(x≤50,y≤76;△≡2y-1-3x,△=0～5)和掺杂氟(F)原子团簇YxOyF-[x≤49,y≤74;△≡(2y+1)-1-3x,△=1]与n-C4H10分子的反应.实验观测到△=1系列团簇(Y2O3)NO-(N=1～25)、(Y2O3)NvYO2F-(N=1 ～24)及△=4系列团簇(Y2O3)NYO4-(N=1,3～24)具有氢抽取反应活性,N≥2时其它△系列团簇(△=0,2,3,5)在相同实验条件下没有表现出明显的反应性.密度泛函理论研究△=1或4系列小尺寸团簇(Y2O3)NYxOyF0,1-(N≤4;x=0,1)的结构揭示O-·自由基是氢抽取反应的活性位点,结合实验可推测△=1或4系列纳米尺寸团簇(Y2O3)NYxOyF0,1-(x=0,1)结构中也含有O-·自由基.这些结果表明△=0系列惰性纳米尺寸团簇(Y2O3)NYO2-可以通过吸附一个O2分子发生电子转移生成O-·自由基(O2-+O2→O-·+ O2-·),也可以通过掺入F原子的方式生成O-·自由基(O2-+F·→O-·+F-).
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