【摘 要】
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以Cu-TEPA为模板剂原位水热合成一系列具有优良deNOx特性的Cu-SSZ-13/堇青石整体式催化剂.为进一步改善其氨的选择性催化还原氮氧化物的活性,在制备过程中添加HF对原位制备Cu
【机 构】
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太原理工大学煤科学与技术省部共建国家重点实验室培育基地;
【基金项目】
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国家自然科学基金(20906067);山西省高等学校优秀青年学术带头人支持计划;中国博士后基金(2011M500543)资助
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以Cu-TEPA为模板剂原位水热合成一系列具有优良deNOx特性的Cu-SSZ-13/堇青石整体式催化剂.为进一步改善其氨的选择性催化还原氮氧化物的活性,在制备过程中添加HF对原位制备Cu-SSZ-13/堇青石整体式催化剂进行改性.利用XRD、SEM、XPS、BET、ICP-AES等对样品进行了表征.结果表明,当nHF/nAl在0.015—0.0375时,晶化72 h的Cu-SSZ-13/堇青石表现出了优异的脱硝性能和抗老化性能,其最大转化率为99.8%,NOx转化率保持在90%以上的最宽活性温度窗口为280—640℃,而无HF的新鲜样品的NOx转化率保持在90%以上的活性温度窗口为300—580℃;720℃老化50 h处理后,nHF/nAl=0.015—0.0375样品的NOx转化率保持在90%以上的最宽活性温度窗口为360—520℃,未添加HF的老化样品相应的活性温度窗口为400—500℃.无论新鲜还是老化,nHF/nAl=0.015—0.0375样品在低温段200—300℃和高温段500—700℃的NOx转化率基本都大于未添加HF的样品.结合表征结果,在催化剂原位水热合成过程中HF的加入既提高了样品的相对结晶度和负载量,又增大了样品的比表面积和比孔容,且提高了Cu-SSZ-13/堇青石骨架结构的稳定性,进而在一定程度上改善了Cu-SSZ-13/堇青石的高温脱硝活性和水热稳定性.
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