Pt催化N2H4还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)过程中N2H4断键机制研究

来源 :中国原子能科学研究院第31届“五四”青年学术报告会 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tsks1848
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  为优化硝酸介质下Pt 催化N2H4 还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)的工艺条件,确定此反应过程的控制步骤,有针对性地提高控制步骤的反应速率,以确定N2H4 还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)过程中的反应历程以及反应机理,通过实验研究确定了N2H4 在Pt 催化剂上的断键方式和分解机理。采用气相色谱法、分光光度法、滴定法及排水法对硝酸介质下Pt 催化N2H4 还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)过程中的产物进行分析,确定反应过程中N2H4 的断键机制。结果表明,硝酸介质下Pt 催化N2H4 还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)反应过程中没有叠氮酸、氮氧化物及氢气生成,产物主要是N2,生成的N2 的量与消耗的N2H4 的量接近1∶1 ;当存在U(Ⅵ)时,生成的NH4+ 产量较低,当U(Ⅵ)反应完全后,NH4+ 的产生速率急剧增大;N2H4 以N-N 断键和N-H 断键两种方式共存;反应温度升高有利于加快由U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)还原反应的进行。
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