【摘 要】
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CO2电化学还原反应可以将CO2转化为燃料并同时实现再生能源的有效存储.目前纳米结构的多相催化剂已经广泛应用于此反应,其中碳负载钯纳米粒子(Pd/C)表现出优异的CO2电化学还原
【机 构】
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中国科学院大连化学物理研究所大连洁净能源国家实验室催化基础国家重点实验室;
【基金项目】
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financial support from the Ministry of Science and Technology of China (Grant 2017YFA 0700102);the National Natural Science Foundation of China (Grants 21573222 and 91545202);Outstanding Youth Talen
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CO2电化学还原反应可以将CO2转化为燃料并同时实现再生能源的有效存储.目前纳米结构的多相催化剂已经广泛应用于此反应,其中碳负载钯纳米粒子(Pd/C)表现出优异的CO2电化学还原性能.本工作研究了钯载量对于Pd/C催化剂结构以及其催化CO2还原生成CO反应活性和选择性的影响.不同载量的Pd/C催化剂通过液相还原方法制备,钯纳米粒子均匀地分散在碳载体上,载量并没有明显改变对纳米粒子的粒径.在优选的电解质(0.1 mol·L-1KHCO3)中,CO法拉第效率与载量呈现火山型曲线关系,-0.89 V时载量为20wt%的Pd/C催化剂达到最高的CO法拉第效率(91.2%).生成CO的几何电流密度随着钯载量的增加而增加,但CO转换频率具有相反的趋势,载量为2.5wt%的Pd/C催化剂具有最高的转换频率.这种载量对CO2电化学还原反应活性和选择性的影响主要由活性位的数量、反应动力学、中间物种的稳定性以及反应物、中间物种和产物的传质过程等共同决定.
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