不同金属组分距离实现精细调控

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  科学导报讯 记者耿倩 10月29日,记者从山西煤化所获悉,该所覃勇研究员及其团队在双金属催化剂协同效应研究方面取得重要进展,可实现不同金属—载体可控组装以及不同金属组分距离的精细调控,为辨识催化反应活性位点及理解双金属协同机制和反应机理提供了可靠的途径。
  雙金属催化剂由于其协同效应,相比单金属组分催化剂,表现出优异的催化反应性能,因此,双金属催化剂一直是多相催化领域的研究热点。通常认为双金属组分的距离应该是越近越好。近年来的研究却表明,多功能位点之间的间距显著影响催化剂性能。然而,传统制备方法很难实现对催化剂微观结构的精准调控,难以将双金属组分进行空间分离并对其间距进行调控,阻碍了建立直观可靠的构效关系及活性位点的辨认。
  覃勇及其团队利用原子层沉积(ALD)技术成功设计并制备了一系列的单金属催化剂、双金属组分紧密接触、空间分离的催化剂、以及选择性覆盖某一组分的催化剂,考察了其对肉桂醛选择性加氢性能的影响。对于空间分离催化剂,通过改变TiO2壳层的厚度,可以实现双组分距离的精细调控。结果表明,双金属催化剂对目标产物的选择性具有明显提高。对于CoOx-Pt双组分空间分离的CoOx/TiO2/Pt双金属催化剂,也表现出优异的催化反应活性及选择性。
  团队通过采用原位与非原位的XANES技术对催化剂反应前后的电子状态进行了详细表征,及基于原位XAFS、H2-TPR、H2-TPD、DFT计算等一系列表征分析,认为这一学术成果具有普适性。
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