【摘 要】
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冰雪是一类重要且普遍的环境介质,而冰雪环境光化学是一门新兴的学科.在相同光照条件下比较冰中和水中有机污染物的光化学行为,有助于揭示冰雪光化学与水环境光化学之间的异
【机 构】
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大连海事大学环境科学与工程学院,大连116026;陕西科技大学环境科学与工程学院,西安710021;国家海洋环境监测中心,国家环境保护近岸海域生态环境重点实验室,大连116023;大连海事大学环境科学
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冰雪是一类重要且普遍的环境介质,而冰雪环境光化学是一门新兴的学科.在相同光照条件下比较冰中和水中有机污染物的光化学行为,有助于揭示冰雪光化学与水环境光化学之间的异同.本文以四环素(TC)为模型化合物,比较了模拟日光(λ＞290 nm)照射下不同水体冰相和水相中TC的光降解动力学,研究了不同相中溶解性物质(腐殖酸(HA)、C1-、NO3-和Fe(Ⅲ))对光降解的影响及作用机制,以揭示冰雪环境光化学和水环境光化学的异同.结果表明,冰中和水中TC光解遵循准一级反应动力学,纯水冰中表观光解量子产率为4.76×10-3,高于纯水中表观光解量子产率(3.85×10-3).在不同水体中,冰相TC的光解快慢顺序为海水冰中＞淡水冰中＞纯水冰中,而在水相中光解快慢顺序与冰相不同,为淡水中＞海水中＞纯水中.通过考察主要溶解性物质对冰/水中TC光降解动力学的影响发现,无论是在冰相还是水相,C1、HA、NO3-和Fe(Ⅲ)均加快了TC的光降解,且促进作用随浓度的升高而增强.但在水相与冰相中每个因素促进的程度却存在差异,相对于水环境,冰中HA、NO3-、Fe(Ⅲ)敏化作用较大,对TC光降解的促进作用较强;而冰中Cl-对TC光解的促进作用较水相中弱.这些溶解性物质对TC光解的促进作用能够解释海水冰、淡水冰与海水、淡水中TC相对于纯水冰相/水相具有较强的光降解能力.进一步地,将实验数据外推到实际环境,在35°～50°N地区的仲冬季,冰雪表面和水体表层TC光化学降解的半减期分别为15.4～38.9 min和19.0～ 48.0 min,其不仅依赖于光解发生的纬度与季节,还受到反应基质(冰/水)的影响.以上结果揭示了冰中和水中TC光化学转化行为的异同,这对于准确评价寒冷环境中此类新型污染物的归趋具有重要意义.
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