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本发明公开了一种制备小管径多壁碳纳米管或单壁碳纳米管的催化剂。该催化剂的载体为氧化镁或氧化铝,活性金属元素为钴,第一助催化剂为氧化钼,第二助催化剂为碱土族元素氧化物、稀土元素氧化物或其它元素氧化物。采用本发明催化剂,以小分子含碳气体为原料,在700—1100℃范围内,每克催化剂可产单壁碳纳米管1.0g以上。经过简单的酸处理,单壁碳纳米管纯度可达到90%(质量分数)以上。