【摘 要】
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近年来,有机聚集诱导发光(AIE)材料有效克服了传统荧光材料在固态或聚集态下荧光淬灭(ACQ)的主要缺陷,在生物探针、细胞成像、光学器件、防伪材料等方面得到了广泛研究与应用.但是,单功能的AIE材料往往满足不了科学技术发展和人们日益增长的物质生活需求.为拓展AIE材料的应用范围,多功能团组合的AIE分子的研究进一步成为当今材料领域的热点之一.兼具有光致变色和AIE特性的多功能分子,由于能够对外部刺激做出多重光响应和良好的可逆调控特性而受到了广泛关注.根据分子中光致变色单元不同的异构化机制,结合本课题组在这
【机 构】
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华东理工大学化学与分子工程学院化学系 上海200237;华东理工大学化工学院石油产品加工系 上海200237
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近年来,有机聚集诱导发光(AIE)材料有效克服了传统荧光材料在固态或聚集态下荧光淬灭(ACQ)的主要缺陷,在生物探针、细胞成像、光学器件、防伪材料等方面得到了广泛研究与应用.但是,单功能的AIE材料往往满足不了科学技术发展和人们日益增长的物质生活需求.为拓展AIE材料的应用范围,多功能团组合的AIE分子的研究进一步成为当今材料领域的热点之一.兼具有光致变色和AIE特性的多功能分子,由于能够对外部刺激做出多重光响应和良好的可逆调控特性而受到了广泛关注.根据分子中光致变色单元不同的异构化机制,结合本课题组在这方面的研究实践,综述了二十一世纪以来基于有机光致变色功能单元的AIE分子的主要研究进展和应用,并对其未来发展进行了简要展望,希望能为本领域的研究提供一些借鉴和思考.
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本课题组前期利用多样性导向合成策略完成ent-kaurene天然产物Xerophilusin I、Neolaxiflorin L、Eriocalyxin B、15-eppi-Enmelol全合成工作,为完成该类天然产物的不对称合成,对Horner-Wadsworth-Emmons反应进行了优化,改善了反应的区域选择性,在酸性条件下后处理,将Z/E混合物转化为单一Z构型.基于温和的酸性条件实现了单一构型的转化,提出了氢键辅助的Michael加成/retro-Michael消除的机理猜想.发展了 Cu(OTf
近年来烯基自由基引发的氢原子转移反应受到了广泛的关注.利用该策略可以实现自由基成环反应和区域选择性的远程sp3碳氢键官能化反应,包括碳氢键烯基化、炔基化、卤化及芳基化等反应.在该类反应中,烯基自由基的产生方式由传统的烯基卤化物单电子还原,拓展到通过外加自由基对炔基的加成.这些反应依据底物类型的不同,机理路径也有所不同.通常情况下,攫氢产生的烷基自由基会重新加成到烯烃上,实现成环反应.如果以炔丙醇作为底物,成环后形成的烷基自由基易发生开环反应实现烯烃迁移.当以非末端炔烃为底物时,可能发生分子间的自由基官能化
多取代杂环类结构单元广泛存在于药物和具有生物活性的分子中[1],在过去数十年间,该类结构单元的高效合成特别是立体选择性衍生一直是合成化学家关注的焦点和面临的挑战.目前,从廉价易得、结构简单的杂环化合物出发,直接官能团化是合成该类结构最为高效的合成策略之一.基于这一合成理念,合成化学家发展了一系列合成方法,包括基于杂环化合物的交叉偶联反应[2]、C—H键活化反应[3]、氢官能团化W和双官能团化反应[5]等.尽管这一策略直接高效,然而目前己发展的方法也有其局限性,如方法对底物普适性不足,产物的立体选择性差等.
伊利石是一种重要的矿产资源,准确获得矿石中矿物组成和含量具有重要的理论和实际意义.Rietveld全图拟合法采用整个衍射图进行分析,具有较高的准确度.然而由于缺少纯的伊利石样品,目前对于该方法在分析伊利石矿样的精确度和误差来源尚不清楚.本文采用Rietveld全图拟合法对人工配制和天然的伊利石典型矿样进行了分析和计算,并与X射线荧光光谱(XRF)分析结果进行了对比,探讨了该方法的精确度及产生误差的因素.结果表明:人工配制的伊利石-石英二元混合物绝对误差范围为-0.9％～0.9％;伊利石-石英-钠长石三元混
膦类化合物由于在有机合成反应中作为高效配体、催化剂以及化学计量还原剂等一直受到研究者们的广泛关注,然而鏻盐作为有机膦类化合物的一类重要衍生物,在有机合成中的应用主要集中在Wittig反应、Staudinger反应或者作为反应中间体.在过去很长一段时间里,乙烯基/芳基鏻盐的反应仅有零星的报道.近几年,随着新方法的不断涌现,乙烯基/芳基等不同官能团的引入使得乙烯基/芳基鏻盐的应用取得了快速的进展,也为具有生物活性或药物活性的化合物的合成提供了新思路.根据鏻盐的种类和反应的类型综述了近几年来通过乙烯基/芳基鳞盐
针对卷积神经网络和图卷积网络的两类算法在校园暴力行为识别中识别速度和识别率不高的问题,本文提出一种结合多信息流数据融合和时空注意力机制的轻量级图卷积网络.以人体骨架为研究对象,首先融合关节点和骨架相关的多信息流数据,通过减少网络参数量来提高运算速度;其次构建基于非局部运算的时空注意力模块关注最具动作判别性的关节点,通过减少冗余信息提高识别准确率;接着构建时空特征提取模块获得关注关节点时空关联信息;最终由Softmax层实现动作识别.实验结果表明:在校园安防实景中对拳打、脚踢、倒地、推搡、打耳光和跪地6种典
三价铑的外层电子为d6,非常缺电子.因此,Rh(Ⅲ)催化C—H活化形成的C—Rh(Ⅲ)键极性大,可以与多种包含极性键的试剂发生末端反应,从而与钯等金属形成良好的交叉互补.近年来,Rh(Ⅲ)催化的C(sp2)—H键的官能团化反应取得了长足的发展,在杂环骨架构建、药物修饰等方面应用越来越频繁.惰性的C(sp3)—H键与C(sp2)—H键的活化机制类似,但是C(sp3)—H键的键能比C(sp2)—H键更强,并且没有易与金属中心发生轨道相互作用的π电子,使该领域的探索和研究依然面临艰巨的挑战.根据不同的反应类型进
多组分反应由于其高原子经济性和步骤经济性,是快速合成结构多样性的多官能团化合物的高效、绿色方法[1].在过渡金属催化下,重氮化合物和亲核试剂发生插入反应,形成活泼叶立德或者两性离子对中间体,然后和第三组分亲电试剂反应,产生结构多样的分子.通过用手性磷酸和Lewis酸作为共催化剂,胡文浩等W先后发展了不饱和双键(如C=O,C=N和C=C)捕捉活泼叶立德或者两性离子对中间体的不对称加成反应(Scheme 1,path Ⅰ).然而,活泼叶立德或者两性离子对中间体参与的亲核取代反应报道得较少(path Ⅱ).
高效手性催化剂的开发是催化不对称合成的关键,而优势手性骨架的设计与构建是高效催化剂开发的核心[1].因此,设计与开发新型的优势手性骨架及其衍生的高效手性催化剂,是催化不对称合成领域永恒的主题[2]轴手性骨架是一类公认的开发手性催化剂及配体的优势手性骨架[3],其中,轴手性联萘骨架应用最为广泛(a].与之相比,轴手性苯乙烯类手性骨架在不对称催化领域的应用十分有限[5-8),目前仅有零星的文献报道,谭斌课题组开发的ECPA和EBINOL-Phos[6]、史炳锋课题组开发的CCA[7]和S-olefin[8](
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