镍掺杂对氧化铝纳米片负载金催化剂在CO氧化反应中的促进作用(英文)

来源 :Chinese Journal of Catalysis | 被引量 : 0次 | 上传用户:caoenjia
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
负载型金催化剂在CO氧化反应中具有良好的低温活性,受到了研究者的广泛关注,其催化性能与载体的性质密切相关.氧化铝具有廉价易得、比表面积大和热稳定性好等优点.然而,作为一种非还原性载体,氧化铝提供活性氧物种的能力差,与还原性载体相比催化剂的CO氧化活性较低.理论计算和实验结果表明,在金催化剂中引入过渡金属镍能够有效促进氧分子在催化剂表面的吸附和活化,从而提升金催化剂活性.此外,过渡金属的存在能够提高金的分散度,增加活性位数目,防止在高温预处理过程中金颗粒的烧结,从而提高催化剂的活性和稳定性.基于上述考虑,本文在氧化铝纳米片合成过程中原位引入硝酸镍,以实现对氧化铝载体的改性,然后负载金并应用于CO氧化反应.结果表明,当载体中的Ni/Al摩尔比为0.05,金负载量为1wt%时,采用还原性气氛对催化剂进行预处理可以得到具有CO氧化性能优良的金催化剂, 20 oC下CO转化率即可达100%.预处理气氛能够显著影响催化活性,采用还原性气氛预处理后催化剂活性明显优于氧化性气氛预处理.采用X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)、CO吸附原位红外光谱(CO-DRIFT)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段进一步研究了镍掺杂对Au/Al2O3催化剂上CO氧化反应的促进作用机制.XRD测试未观察到明显的金或镍衍射峰,表明金或镍物种均为高分散.HRTEM结果进一步证实,引入镍物种后金颗粒的粒径由3.6 nm减小为2.4 nm,表明镍掺杂有助于提高金的分散度.而XPS结果显示,镍掺杂催化剂中金与镍存在电子转移,而镍仍以Ni O为主.H2-TPR结果表明,镍掺杂的催化剂前驱体中的金物种更容易被还原.O2-TPD结果证实,镍掺杂催化剂能够引入更多的氧空位,促进氧分子的吸附和活化,从而促进CO氧化反应的进行.CO-DRIFT结果表明,相比于氧化性气氛,采用还原性气氛预处理后金物种的电子云密度增加, CO吸附增强.而对于镍掺杂的催化剂,金物种吸附CO分子的能力进一步提高,有利于CO氧化反应的进行.综上,镍掺杂能够有效提高催化剂中金的分散度,增强催化剂对CO的吸附,促进氧气分子的吸附和活化,从而提高了催化剂的CO氧化活性.
其他文献
目的:观察不同气腹方式腹腔镜下治疗精索静脉曲张的临床疗效与安全性。方法:选择符合条件的80例精索静脉曲张患者,将其随机分为两组,A组:临床研究组,应用腹膜前间隙气腹方式
本文采用优化的BCR(European Community Burean of Reference)连续萃取方案,以湖南省永州铅锌铜矿的尾渣堆存土壤为研究对象,采用三种常见的萃取剂EDTA、HNO3和CaCl2,在一定
猪繁殖与呼吸综合征(PRRS)是严重影响全球养猪业的传染病,疫苗免疫是防控该病的重要措施,但猪繁殖与呼吸综合征病毒(PRRSV)容易发生变异从而降低了免疫预防的效果。本研究从
报道我国盘长孢属三个新记录种——万年青刺盘孢Colletotrichum montemartinii f.rohdeae、樟盘长孢Gloeosporium cinnamomi、香蕉盘长孢暗色变种Gloeosporium musarum var.I
本文以广东九江酒厂高碳高氮酿酒废水为研究对象,提出两级常温厌氧膨胀颗粒污泥床-好氧内循环生物接触氧化-聚乙二醇包埋固定化硝化细菌流化床的组合工艺去碳脱氮的组合废水
多媒体环境对信息传播产生了重要影响,文本形式与语境要素均发生了巨大变化,客观上促使高等院校的应用文写作教学进行改革和创新。本文主要对高等院校应用文写作教学现状进行
针对电能表自动检定流水线故障特点,构建了以模糊推理为基础的故障诊断专家系统。给出了专家系统的结构,设计了以模糊关系矩阵为核心的知识库,构造了符合实际的征兆隶属函数,
介绍了GB29450—2012《玻璃纤维单位产品能源消耗限额》国家强制性标准制定背景、目的和意义,总体确定的原则和确定依据,玻璃纤维能耗指标值及其统计计算范围和方法,企业能耗水
[目的/意义]旨在为建设新型智库提供参考。[方法/过程]采用网络调研与文献调研的方法,从行业发展、平台建设、法律环境3个方面分析智库联盟建设存在的问题。[结果/结论]提出
目的:分析谷胱甘肽和糖尿病性白内障的相关性。方法:复制链脲佐菌素(streptozocin,STZ)糖尿病大鼠模型,成模后采用裂隙显微镜观察并记录晶状体混浊的程度,使用二硫硝基苯法测