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我们实验上发展了基于飞秒激光旋转相干光谱的整形飞秒激光转动动力学调控方法,通过脉冲整形技术调控激发脉冲的光谱相位,从而实现对飞秒激光作用下转动态相干激发过程中复原信号及转动布居数的调控.研究了飞秒激光旋转相干光谱对激光频谱相位的响应机制,突出了飞秒激光频谱相位在气相分子转动态相干激发中的重要作用.为飞秒激光作用下生物大分子和团簇鉴别及结构探测研究提供了新的参考.