【摘 要】
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N-型亚铁磁体可以在场冷时呈现负磁化行为,但在1T强场场冷时依然能够保持负磁化行为的化合物却很罕见.本工作以CH3NH3 + 为客体阳离子,成功构筑了一例红砷镍矿(49.66)(412.63
【机 构】
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天津理工大学化学化工学院 天津300384;南开大学材料科学与工程学院天津市金属与分子基材料化学重点实验室 天津300350;南开大学化学学院元素有机化学国家重点实验室 天津300071
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N-型亚铁磁体可以在场冷时呈现负磁化行为,但在1T强场场冷时依然能够保持负磁化行为的化合物却很罕见.本工作以CH3NH3 + 为客体阳离子,成功构筑了一例红砷镍矿(49.66)(412.63)结构的混价态甲酸铁化合物[CH3NH3]n[FeⅢFeⅡ(HCO2)6]n(1),在1T强场下呈现负磁化行为.1中甲酸根采用反,反模式连接FeⅡ和FeⅢ形成三维阴离子框架,八面体配位构型的FeⅡ和FeⅢ分别处于(49.66)和(412.63)节点,而CH3NH3+则填充在框架空隙中平衡电荷.量热、介电和单晶X-射线衍射测试结果表明,1中存在由CH3NH3+无序-有序转变诱导的结构相变并伴随介电弛豫.磁性研宄表明FeⅡ和FeⅢ之间存在较强的反铁磁耦合,但在冷却过程中FeⅡ和FeⅢ构成的亚晶格磁有序程度存在较大差异,且具有较小自旋的FeⅡ磁矩先于FeⅢ磁矩有序且平行于外加磁场,导致温度进一步降低时1呈现出负磁化行为,这表明1是一例罕见的N-型亚铁磁体.此外,1在1T外加冷却场中依然能保持负磁化行为,表明1中存在较强的磁各向异性.值得注意的是,在100 Oe外场下冷却到17 K后,1呈现出正场调制的磁极翻转行为.进一步研究表明,1的场冷磁滞回线呈现不对称形状,并向冷却场方向发生偏转,其有效矫顽力(HCeff=(H+-H-)/2)和交换偏置场(HEB=(H++H-)/2)分别为21716 Oe和3322 Oe.总之,本研究表明客体分子尺寸和形状能够有效调控红砷镍矿结构中FeⅡ的磁各向异性,从而实现较高的磁极翻转场、矫顽力和交换偏置场.
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