【摘 要】
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在负载型金属催化剂中,载体不仅可以提高金属分散度,同时还创造了独特的金属-载体界面.在特定的反应中,这些界面位点被认为是主要活性位点.对于这些体系,其催化性能的关键在
【机 构】
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厦门大学化学化工学院 厦门361005;厦门大学萨本栋微米纳米科学技术研究院 厦门361005
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在负载型金属催化剂中,载体不仅可以提高金属分散度,同时还创造了独特的金属-载体界面.在特定的反应中,这些界面位点被认为是主要活性位点.对于这些体系,其催化性能的关键在于能否构建丰富且稳定的界面活性位点.本研究中,以乙二醇-钛前驱体水解得到的超高比表面积介孔TiO2作为载体(m-TiO2,490 m2/g),通过紫外光照沉积得到m-TiO2负载的高度分散的Pt纳米颗粒(1.9 wt％ Pt,2.7 nm).相较而言,在商业P25TiO2上负载量仅有0.2 wt％,而Pt的尺寸却达6.7 nm.通过简单的沉积沉淀法可以在Pt/m-TiO2和Pt/P25进一步构筑超高活性和稳定性的Pt-OH-Fe(Ⅲ)界面,所得到的Fe(OH)x-Pt/m-TiO2在催化低温CO氧化反应中表现出超高活性和稳定性,而Fe(OH)x-Pt/P25却会在测试过程中发生不可逆的失活.研究发现,相较于P25表面密度较小且对湿气不敏感的羟基物种,m-TiO2的高比表面积、介孔结构以及表面具有丰富(且对湿气敏感)的羟基(10.6 mmol/g,12.5 nm-2),可以确保Pt-OH-Fe(Ⅲ)界面在CO氧化的放热反应中不会因为脱水发生不可逆的失活.
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