醇溶剂中TS-1催化丙烯环氧化的本征动力学与反应机理研究

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研究了在三种不同醇溶剂(甲醇、异丙醇和仲丁醇)水溶液中TS-1催化丙烯过氧化氢环氧化反应的本征动力学,反应条件为温度30~60℃,丙烯压力0.4~0.6MPa。根据实验现象和各组分在TS-1上的吸附特点建立了该反应的Eley-Rideal机理模型,环氧化反应在吸附态的H2O2分子与游离态的丙烯分子之间进行,表面反应为速度控制步骤。通过实验数据对机理模型进行了参数估值,检验结果表明拟合效果较好,平均偏差在10%以内。最后对过程进行了进一步讨论,为该过程的工业化提供了依据。 The intrinsic kinetics of the epoxidation of propylene hydroperoxide catalyzed by TS-1 in aqueous solution of three different alcohol solvents (methanol, isopropanol and sec-butanol) was investigated. The reaction conditions were as follows: temperature 30-60 ℃, pressure 0.4 ~ 0.6MPa. The Eley-Rideal mechanism of the reaction was established according to the experimental phenomena and the adsorption characteristics of each component on TS-1. The epoxidation reaction was carried out between the adsorbed H2O2 molecule and the free-form propylene molecule. The surface reaction was velocity-controlled step. The parameters of the mechanism model are estimated through the experimental data. The test results show that the fitting effect is good and the average deviation is within 10%. Finally, the process was further discussed, providing the basis for the industrialization of the process.
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