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本发明涉及一种掺钼催化剂及利用该催化剂裂解甲烷大量制备多壁纳米碳管束的方法。用至少一种过渡金属可溶性盐、一种碱土金属可溶性盐、柠檬酸、金属钼与水为原料制备催化剂。过渡金属、碱土金属与钼的摩尔比依次为(0.01~1):1:(0.5~10)。先将(过渡金属可溶性盐/碱土金属可溶性盐/柠檬酸)混合溶解、烘干得一泡沫状物,然后在空气中焙烧并进行掺钼处理,制得催化剂。