碳量子点制备及其在荧光检测与光解水的应用

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:houwplanling
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碳量子点是碳纳米家族的新成员,因制备简单、水溶性好、良好的生物相容性等优点,在光电传感器、细胞成像、光电催化、荧光探针等方面表现出良好的应用前景。然而,目前在碳量子点的制备过程大多数采用的是浓硫酸等强酸进行氧化处理,此方法虽然便捷但是对环境具有一定的危害性,并且在酸氧化过程中生成的盐类还可能对碳量子点的纯度造成影响,所以使用一种绿色的氧化剂对制备碳量子点是非常重要的。本论文提出采用廉价的煤炭、蒽油为碳源,臭氧与双氧水作为绿色氧化剂,经过一步氧化法制备了性能优异的碳量子点,研究内容如下:(1)苯酚被认为是水环境中最重要的污染物之一,对于苯酚的检测在环境评价和治理中起着至关重要的作用。本研究以廉价的长焰煤为碳源,采用臭氧氧化法制备了高质量的碳量子点(CY-CQDs)。制备的CY-CQDs在29 nm之间具有较窄的分布,平均粒径约为4.2 nm。由于CY-CQDs的荧光猝灭效应,新型的CY-CQDs对苯酚的检测具有较高的灵敏度和选择性,检出限为0.076μM。根据密度泛函理论(DFT)和含时密度泛函理论(TDDFT)的计算结果,这是由于苯酚与CY-CQDs之间的氢键(C=O···H-O)所致。理论计算与实验数据吻合较好,为进一步研究碳量子点对其它污染物的检测机理提供了一条新的途径。(2)针对碳量子点荧光量子产率低的问题,采用本身具有荧光效应的蒽油作为碳源,通过臭氧氧化制备了水溶性较好的高荧光碳量子点(AO-CQDs),用于检测土壤中的Hg2+。AO-CQDs可以发射出很强的蓝色荧光,荧光量子产率可以达到41%,并且制备的AO-CQDs在不同环境下的粒径与荧光强度都能保持较好的稳定性。对于Hg2+的检测表现出较好的选择性与灵敏性,检测限为0.02μM,通过对实际样品的回收率测试证明AO-CQDs检测土壤中Hg2+的有效性与可行性。(3)以肥煤为原料采用双氧水氧化法制备了碳量子点(FC-CQDs),其光学性能良好,对TiO2进行修饰后,能够显著提高TiO2光解水的性能,是一种很好的电子转移体。
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