【摘 要】
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为加深对四烷基-3-氧杂-戊二酰胺(TRDGA)类配体与三价锕/镧离子配位的认识,利用光谱及单晶X射线衍射分析技术,分别在含水辛醇溶液、水溶液、晶体及液-液萃取体系中对比研究了脂溶性N,N′-二甲基-N,N′-二辛基-3-氧杂-戊二酰胺(DMDODGA,L)以及水溶性四甲基-3-氧杂-戊二酰胺(TMDGA,L′)与Pr(Ⅲ)的配位.光谱滴定实验结果表明,两配体在溶液中均可与Pr(Ⅲ)形成金属离子与配体比值为1:1、1:2及1:3的配合物,并获得了配合物稳定常数及标准吸收光谱.配合物中金属离子与配体比值相同
【机 构】
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中国原子能科学研究院 放射化学研究所,北京 102413;中国原子能科学研究院 放射化学研究所,北京 102413;哈尔滨工程大学 核科学与技术学院,哈尔滨 哈尔滨 150001
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为加深对四烷基-3-氧杂-戊二酰胺(TRDGA)类配体与三价锕/镧离子配位的认识,利用光谱及单晶X射线衍射分析技术,分别在含水辛醇溶液、水溶液、晶体及液-液萃取体系中对比研究了脂溶性N,N′-二甲基-N,N′-二辛基-3-氧杂-戊二酰胺(DMDODGA,L)以及水溶性四甲基-3-氧杂-戊二酰胺(TMDGA,L′)与Pr(Ⅲ)的配位.光谱滴定实验结果表明,两配体在溶液中均可与Pr(Ⅲ)形成金属离子与配体比值为1:1、1:2及1:3的配合物,并获得了配合物稳定常数及标准吸收光谱.配合物中金属离子与配体比值相同时,L和L′与Pr(Ⅲ)形成的每对配合物中Pr(Ⅲ)特征吸收峰的位置及形状均几乎完全相同,说明每对配合物的内配位层结构相同或相近.PrL′3(ClO4)3晶体漫反射光谱与PrL3+3及PrL′3+3标准吸收光谱的特征也相同,说明1:3配合物均为三帽三棱柱配位构型.与加入硝酸根的光谱滴定实验相结合,通过有机相吸收光谱与已知固体/溶液配合物的漫反射/吸收光谱对比,确定了液-液萃取萃合物中,Pr(Ⅲ)至少有PrL2(NO3)(H2 O)2+和PrL3+32种化学形态.
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