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摘要[目的]探讨肥料中不同氟添加量对油菜生长及土壤化学性状的影响。[方法]采用油菜盆栽试验，通过比较不同氟添加量下的油菜产量、品质、生长特性及土壤化学性状，得到限制油菜生长的肥料氟化物阈值。[结果]肥料中添加氟对油菜生长有抑制作用，以200 mg/kg的添加量为临界值，大于此添加量油菜产量显著降低，与无氟添加量相比，油菜产量降低27.38%～37.82%；随氟添加量的增加，油菜蛋白质含量、含油量、可溶性糖含量均呈递减趋势，与无氟添加量相比，其含量显著降低的氟添加量临界值分别为300、200、100 mg/kg；施氟处理的油菜根系活力降低12.04%～41.83%，差异显著，而氟添加量为300～500 mg/kg处理的叶绿素含量显著降低，降低幅度为19.09%～32.11%；当氟添加量>300 mg/kg时，土壤总氟含量显著增加，并超过油菜的耐氟阈值，土壤pH提高3.56%～7.73%。[结论]肥料中氟化物含量不宜超过300 mg/kg。
关键词氟；油菜；产量；品质；根系活力；叶绿素；化学性状
中图分类号S153；S154文献标识码A文章编号0517-6611（2016）30-0118-03
氟在自然界普遍存在，且是一种与人体健康密切相关的必需微量元素，人体摄入氟元素不足或过量均会对健康产生危害[1]。植物中的氟是人体摄入氟的主要渠道之一，而在一般土壤中，氟对植物的生长影响较小，但在一些地区或某种特殊环境条件下，由于土壤氟含量较高或外源氟引入量过大以致超过植物的耐氟阈值，则土壤氟对植物产量和品质产生负面影响，此外，土壤氟含量增加，还会对土壤物理性质、化学性质等产生影响[2-4]。外源氟引入量过大（氟污染）会直接引起作物产量降低，甚至绝产，尤其是蔬菜、茶叶类耐氟阈值较低的作物[5-6]。过量的氟不仅造成作物减产，还会引起土壤一些理化性状的改变，许中坚等[7]研究表明，氟对土壤胶体稳定性有影响，此外，还与土粒表面羟基进行配位交换，释放羟基而提高土壤pH。若肥料中的氟超量，并随施肥进入土壤则会引起作物生理毒害，主要是过量氟显著降低作物根系活力，抑制叶绿素形成，减弱光合作用[8]。以往的研究主要集中于大氣中氟污染对植物的影响，对大气中氟含量的标准，植物吸收富集氟化物的能力以及对植物毒害阈值的研究，而对土壤氟与土壤性质和植物生长的关系研究较少。笔者采用盆栽培养的方法，研究不同氟添加量对油菜产量、品质、生长特性（根系活力、叶绿素）及土壤化学性状（土壤总氟、氮、磷、钾及pH）的影响，探讨氟对油菜的毒害机理与油菜的耐氟阈值，以期为了解氟污染的机理以及为肥料中氟含量安全阈值限定提供理论依据。
1材料与方法
1.1试验材料
供试土壤类型为褐土，按系统命名为普通简育湿润淋溶土，其基本理化性状：pH 8.11，有机质13.03 g/kg，全氮0.86 g/kg，有效磷29.10 mg/kg，速效钾95.33 mg/kg。土壤经自然风干、去杂质、压碎后过2 mm孔筛，备用。以油菜作为供试作物，品种为南京中杆。以NH4F作为氟来源。
1.2试验设计
油菜盆栽试验于2014年10月8日至2015年5月12日在山东农业大学肥业科技有限公司的温室大棚内进行。盆栽所用盆的规格为直径（内径）18 cm、高10 cm 的塑料盆。每盆装有过2 mm筛的风干土3.5 kg。
试验共设6个处理：①无氟添加量（CK），②氟添加量为100 mg/kg（F1）；③氟添加量为200 mg/kg（F2）；④氟添加量为300 mg/kg（F3）；⑤氟添加量为400 mg/kg（F4）；⑥氟添加量为500 mg/kg（F5）。每个处理施肥量一致，均为氮（N）135 mg/kg，磷（P2O5）70 mg/kg，钾（K2O）100 mg/kg，分别以尿素、磷酸二氢铵、硫酸钾为补充平衡养分含量，使各氟处理施入相同用量的氮、磷、钾元素。每个处理重复5次，出苗后每盆留苗3株，各处理随机排列，油菜按照正常管理。
1.3测定项目与方法
生物性状：在油菜成熟时，采集盆栽3株油菜地上部分，用于油菜品质的测定。同时对每盆油菜进行单收单打，并测定产量；含油量、蛋白质、可溶性糖含量用Foss-NIR systems 5000 近红外光谱仪进行测定；根系活力采用TTC法进行测定；叶片绿度采用SPAD-502 Plus叶绿素仪进行测定，测定叶片统一选择从上往下第四片展开叶，每片叶测定5次并取其平均值。
土壤性状：全氟采用碱熔法，氟离子选择性电极测定；pH采用酸度计测定，水土比 1∶5；全氮采用半微量凯式定氮法；有效磷采用0.5 mol/L NaHCO3浸提钼蓝比色法；速效钾采用NH4OAC浸提火焰光度法；有机质采用重铬酸钾容量法。
1.4数据分析
采用SAS（8.2）统计分析软件进行ANOVA方差分析及Duncan差异显著性检验，比较不同处理间差异，并用Microsoft Excel 2007软件做图。
2结果与分析
2.1不同施氟处理对油菜产量的影响
由图1可知，不施氟处理的油菜产量高于其他施氟处理，但与氟添加量为100 mg/kg 处理的油菜产量无显著差异，而当氟添加量为200 mg/kg时，油菜产量显著降低，与不施氟处理相比，产量降低27.11%。随着氟添加量的增加，油菜产量呈递减趋势，当氟添加量为200～400 mg/kg时，油菜产量间差异不显著，当氟添加量达500 mg/kg时，油菜产量显著降低。综上，肥料中存在氟对油菜生长有抑制作用，以200 mg/kg的添加量为临界值，超过此添加量油菜产量显著降低，故肥料中氟化物含量应控制在200 mg/kg以下。
2.2不同施氟处理对油菜品质及生长特性的影响 2.2.1不同施氟处理对油菜含油量、蛋白质及可溶性糖含量的影响。
由表1可知，施氟处理对油菜蛋白质含量有显著影响。随氟添加量的增加，油菜蛋白质含量呈递减趋势。各处理的蛋白质含量由大到小依次为CK、F1、F2、F3、F4、F5，以不施氟处理的蛋白质含量最高，F5处理的蛋白质含量最低。与CK相比，当氟添加量为300 mg/kg时，油菜蛋白质含量显著降低，降低幅度达20.65%。
不同氟处理对油菜含油量有不同影响，各处理的含油量由大到小依次为CK、F1、F2、F3、F4、F5，以不施氟处理（CK）的含油量最高，以500 mg/kg氟添加量处理最低。当氟添加量达200 mg/kg后，其含油量显著降低，降低幅度达6.88%～17.32%。可溶性糖含量较易受氟含量的影响，与不施氟处理相比，施氟处理油菜可溶性糖含量显著降低，其中，施氟量100 mg/kg时，可溶性糖含量显著降低，与CK相比，降低31.31%，随氟添加量的增加，其可溶性糖含量降低趋势越明显。
2.2.2不同施氟处理对根系活力及叶绿素含量的影响。
由图2可知，氟的存在能引起油菜根系活力下降，各处理以不施氟处理的根系活力最高，以施500mg/kg氟处理最低。各處理的油菜根系活力由大到小依次为CK、F1、F2、F3、F4、F5。施氟量为200和300 mg/kg的油菜根系活力无显著差异，与CK相比，各施氟处理根系活力降低12.04%～41.83%，差异显著。当氟添加量为500mg/kg时油菜根系活力极低，这是由于根系对氟敏感，而高氟处理土壤板结，根系穿插和水分运动均受较大影响，根系生长受到抑制。
由图3可知，氟化物对叶绿素的影响与其浓度大小有关，不同氟处理对油菜叶绿素含量有显著影响，以不施氟处理的叶绿素含量最高，随氟添加量的增加，油菜叶绿素含量呈降低趋势，当氟添加量小于200 mg/kg时，油菜叶绿素含量无显著差异，而氟添加量为300 mg/kg时油菜叶绿素含量降低，且达显著水平，与CK相比，氟添加量为300～500 mg/kg处理油菜的叶绿素含量降低19.09%～32.11%。这可能是由于F-取代叶绿素卟啉环中的 Mg2+或Fe2+，抑制了叶绿素合成，但相关机理有待进一步研究。
2.3不同施氟处理对土壤化学性质的影响
2.3.1不同施氟处理对土壤总氟含量的影响。
由图4可知，随氟添加量的增加，土壤中总氟含量呈递增趋势。各处理以氟添加量为500 mg/kg的土壤总氟含量最高，以不施氟的CK处理最低。当氟添加量小于200 mg/kg时，土壤总氟含量差异不显著，表明土壤自身的修复能承载此含量以下的外源氟，而当氟添加量为300 mg/kg时，土壤总氟含量显著增加，与CK相比，土壤总氟含量升高44.44%～175.9%，呈加倍之势增加，有可能超过一些作物的耐氟阈值，以致造成氟中毒。
2.3.2不同施氟处理对土壤pH的影响。
由图5可知，不同氟添加量施入土壤中会引起土壤pH的变化，各处理的土壤pH由大到小依次为F5、F4、F3、F2、F1、CK，随着土壤含氟量的增加，土壤 pH 增加，以施氟500 mg/kg的土壤pH最高，以不施氟的CK处理最低。与CK相比，100 mg/kg氟添加量处理土壤pH升高1.31%，但未达显著差异，即氟添加量小于100 mg/kg时，土壤pH无显著变化。而当氟添加量大于200 mg/kg时土壤pH有小幅升高，且与不施氟处理差异显著，并以F5处理的土壤pH升高幅度最大，达7.73%。这可能是由于土壤胶体表面的部分-OH被F-替代或部分-OH 与F-进行配位交换，从而提高土壤pH，还有研究[10]认为，H+与F-结合，有络合矿物晶格溶解作用，致使难溶性的Ca2+释放，但土壤 pH 变化受土壤酸碱缓冲能力的影响较大，具体原因有待深入研究。
2.3.3不同施氟处理对土壤碳、氮、磷和钾的影响。
由表2可知，不同氟添加量的土壤全碳含量变化较小，各处理间差异不显著，即氟对土壤碳库无显著影响。不同添加量的土壤全氮含量变以化较小，100 mg/kg氟添加量处理的土壤全氮含量较高，但与其他处理的土壤全氮含量差异不显著。
施用磷、钾肥后，氟添加量为100～300 mg/kg的土壤有效磷和速效钾含量稍高于无氟添加量处理，而大于300 mg/kg氟添加量处理的有效磷和速效钾含量低于无氟添加量处理。不同氟添加量对土壤氮、磷、钾养分的影响在一季油菜试验中未达显著差异，但已见相互作用的结果，其存在何种相互作用关系，有待进一步研究。
安徽农业科学2016年
3结论
（1）肥料中添加氟对油菜生长有抑制作用，以200 mg/kg的添加量为临界值，大于此添加量的油菜产量显著降低，与无氟添加量相比，油菜产量降低27.38%～37.82%。
（2）随氟添加量的增加，油菜蛋白质含量、含油量、可溶性糖含量均呈递减趋势，与无氟添加量相比，其含量显著降低的氟添加量临界值分别为300、200、100 mg/kg。
（3）施氟处理的油菜根系活力降低12.04%～41.83%，差异显著，而氟添加量为300～500 mg/kg处理的叶绿素含量显著降低，降低幅度为19.09%～32.11%。
（4）当氟添加量>300 mg/kg时，土壤总氟含量显著增加，并超过油菜的耐氟阈值；当氟添加量>200 mg/kg时，土壤pH提高3.56%～7.73%，差异显著；而不同氟添加量对土壤碳、氮、磷、钾养分含量的影响差异不显著。
参考文献
[1] 李永华，王五一，侯少范.我国地方性氟中毒病区环境氟的安全阈值[J].环境科学，2002，23（4）：118-122.
[2] 袁训珂，冯启言，孟庆俊，等.小油菜对土壤中氟的富集特征研究[J].安徽农业科学，2008，36（4）：1501-1502.
[3]
罗学平，李丽霞，何春雷.茶叶氟研究现状及降氟措施研究进展[J].茶叶科学技术，2006（2）：6-9.
[4] 何锋，段昌群，侯永平.云南部分蔬菜中氟积累特征及其成因初步分析[J].生态环境，2004，13（3）：327-329.
[5] 孟范平，吴方正.氟化物对植物生理生化的影响[J].农村生态环境，1996，12（1）：42-46.
[6] 马飞，欧明君，葛才材，等.氟污染对作物光合产物输配的影响[J].农业环境保护，2001， 20（2）：94-97.
[7] 许中坚，刘广深，王红宇，等.氟污染对土壤胶体稳定性影响的研究[J].中国环境科学，2002，22（3）：218-221.
[8] KUNDU S，KAMATH M B，GOSWAMI N N.Effect of flouried on phosphate utilization by wheat[J].J Nunclear Agri Biol，1987，16（2）：65-68.
关键词氟；油菜；产量；品质；根系活力；叶绿素；化学性状
中图分类号S153；S154文献标识码A文章编号0517-6611（2016）30-0118-03
氟在自然界普遍存在，且是一种与人体健康密切相关的必需微量元素，人体摄入氟元素不足或过量均会对健康产生危害[1]。植物中的氟是人体摄入氟的主要渠道之一，而在一般土壤中，氟对植物的生长影响较小，但在一些地区或某种特殊环境条件下，由于土壤氟含量较高或外源氟引入量过大以致超过植物的耐氟阈值，则土壤氟对植物产量和品质产生负面影响，此外，土壤氟含量增加，还会对土壤物理性质、化学性质等产生影响[2-4]。外源氟引入量过大（氟污染）会直接引起作物产量降低，甚至绝产，尤其是蔬菜、茶叶类耐氟阈值较低的作物[5-6]。过量的氟不仅造成作物减产，还会引起土壤一些理化性状的改变，许中坚等[7]研究表明，氟对土壤胶体稳定性有影响，此外，还与土粒表面羟基进行配位交换，释放羟基而提高土壤pH。若肥料中的氟超量，并随施肥进入土壤则会引起作物生理毒害，主要是过量氟显著降低作物根系活力，抑制叶绿素形成，减弱光合作用[8]。以往的研究主要集中于大氣中氟污染对植物的影响，对大气中氟含量的标准，植物吸收富集氟化物的能力以及对植物毒害阈值的研究，而对土壤氟与土壤性质和植物生长的关系研究较少。笔者采用盆栽培养的方法，研究不同氟添加量对油菜产量、品质、生长特性（根系活力、叶绿素）及土壤化学性状（土壤总氟、氮、磷、钾及pH）的影响，探讨氟对油菜的毒害机理与油菜的耐氟阈值，以期为了解氟污染的机理以及为肥料中氟含量安全阈值限定提供理论依据。
1材料与方法
1.1试验材料
供试土壤类型为褐土，按系统命名为普通简育湿润淋溶土，其基本理化性状：pH 8.11，有机质13.03 g/kg，全氮0.86 g/kg，有效磷29.10 mg/kg，速效钾95.33 mg/kg。土壤经自然风干、去杂质、压碎后过2 mm孔筛，备用。以油菜作为供试作物，品种为南京中杆。以NH4F作为氟来源。
1.2试验设计
油菜盆栽试验于2014年10月8日至2015年5月12日在山东农业大学肥业科技有限公司的温室大棚内进行。盆栽所用盆的规格为直径（内径）18 cm、高10 cm 的塑料盆。每盆装有过2 mm筛的风干土3.5 kg。
试验共设6个处理：①无氟添加量（CK），②氟添加量为100 mg/kg（F1）；③氟添加量为200 mg/kg（F2）；④氟添加量为300 mg/kg（F3）；⑤氟添加量为400 mg/kg（F4）；⑥氟添加量为500 mg/kg（F5）。每个处理施肥量一致，均为氮（N）135 mg/kg，磷（P2O5）70 mg/kg，钾（K2O）100 mg/kg，分别以尿素、磷酸二氢铵、硫酸钾为补充平衡养分含量，使各氟处理施入相同用量的氮、磷、钾元素。每个处理重复5次，出苗后每盆留苗3株，各处理随机排列，油菜按照正常管理。
1.3测定项目与方法
生物性状：在油菜成熟时，采集盆栽3株油菜地上部分，用于油菜品质的测定。同时对每盆油菜进行单收单打，并测定产量；含油量、蛋白质、可溶性糖含量用Foss-NIR systems 5000 近红外光谱仪进行测定；根系活力采用TTC法进行测定；叶片绿度采用SPAD-502 Plus叶绿素仪进行测定，测定叶片统一选择从上往下第四片展开叶，每片叶测定5次并取其平均值。
土壤性状：全氟采用碱熔法，氟离子选择性电极测定；pH采用酸度计测定，水土比 1∶5；全氮采用半微量凯式定氮法；有效磷采用0.5 mol/L NaHCO3浸提钼蓝比色法；速效钾采用NH4OAC浸提火焰光度法；有机质采用重铬酸钾容量法。
1.4数据分析
采用SAS（8.2）统计分析软件进行ANOVA方差分析及Duncan差异显著性检验，比较不同处理间差异，并用Microsoft Excel 2007软件做图。
2结果与分析
2.1不同施氟处理对油菜产量的影响
由图1可知，不施氟处理的油菜产量高于其他施氟处理，但与氟添加量为100 mg/kg 处理的油菜产量无显著差异，而当氟添加量为200 mg/kg时，油菜产量显著降低，与不施氟处理相比，产量降低27.11%。随着氟添加量的增加，油菜产量呈递减趋势，当氟添加量为200～400 mg/kg时，油菜产量间差异不显著，当氟添加量达500 mg/kg时，油菜产量显著降低。综上，肥料中存在氟对油菜生长有抑制作用，以200 mg/kg的添加量为临界值，超过此添加量油菜产量显著降低，故肥料中氟化物含量应控制在200 mg/kg以下。
2.2不同施氟处理对油菜品质及生长特性的影响 2.2.1不同施氟处理对油菜含油量、蛋白质及可溶性糖含量的影响。
由表1可知，施氟处理对油菜蛋白质含量有显著影响。随氟添加量的增加，油菜蛋白质含量呈递减趋势。各处理的蛋白质含量由大到小依次为CK、F1、F2、F3、F4、F5，以不施氟处理的蛋白质含量最高，F5处理的蛋白质含量最低。与CK相比，当氟添加量为300 mg/kg时，油菜蛋白质含量显著降低，降低幅度达20.65%。
不同氟处理对油菜含油量有不同影响，各处理的含油量由大到小依次为CK、F1、F2、F3、F4、F5，以不施氟处理（CK）的含油量最高，以500 mg/kg氟添加量处理最低。当氟添加量达200 mg/kg后，其含油量显著降低，降低幅度达6.88%～17.32%。可溶性糖含量较易受氟含量的影响，与不施氟处理相比，施氟处理油菜可溶性糖含量显著降低，其中，施氟量100 mg/kg时，可溶性糖含量显著降低，与CK相比，降低31.31%，随氟添加量的增加，其可溶性糖含量降低趋势越明显。
2.2.2不同施氟处理对根系活力及叶绿素含量的影响。
由图2可知，氟的存在能引起油菜根系活力下降，各处理以不施氟处理的根系活力最高，以施500mg/kg氟处理最低。各處理的油菜根系活力由大到小依次为CK、F1、F2、F3、F4、F5。施氟量为200和300 mg/kg的油菜根系活力无显著差异，与CK相比，各施氟处理根系活力降低12.04%～41.83%，差异显著。当氟添加量为500mg/kg时油菜根系活力极低，这是由于根系对氟敏感，而高氟处理土壤板结，根系穿插和水分运动均受较大影响，根系生长受到抑制。
由图3可知，氟化物对叶绿素的影响与其浓度大小有关，不同氟处理对油菜叶绿素含量有显著影响，以不施氟处理的叶绿素含量最高，随氟添加量的增加，油菜叶绿素含量呈降低趋势，当氟添加量小于200 mg/kg时，油菜叶绿素含量无显著差异，而氟添加量为300 mg/kg时油菜叶绿素含量降低，且达显著水平，与CK相比，氟添加量为300～500 mg/kg处理油菜的叶绿素含量降低19.09%～32.11%。这可能是由于F-取代叶绿素卟啉环中的 Mg2+或Fe2+，抑制了叶绿素合成，但相关机理有待进一步研究。
2.3不同施氟处理对土壤化学性质的影响
2.3.1不同施氟处理对土壤总氟含量的影响。
由图4可知，随氟添加量的增加，土壤中总氟含量呈递增趋势。各处理以氟添加量为500 mg/kg的土壤总氟含量最高，以不施氟的CK处理最低。当氟添加量小于200 mg/kg时，土壤总氟含量差异不显著，表明土壤自身的修复能承载此含量以下的外源氟，而当氟添加量为300 mg/kg时，土壤总氟含量显著增加，与CK相比，土壤总氟含量升高44.44%～175.9%，呈加倍之势增加，有可能超过一些作物的耐氟阈值，以致造成氟中毒。
2.3.2不同施氟处理对土壤pH的影响。
由图5可知，不同氟添加量施入土壤中会引起土壤pH的变化，各处理的土壤pH由大到小依次为F5、F4、F3、F2、F1、CK，随着土壤含氟量的增加，土壤 pH 增加，以施氟500 mg/kg的土壤pH最高，以不施氟的CK处理最低。与CK相比，100 mg/kg氟添加量处理土壤pH升高1.31%，但未达显著差异，即氟添加量小于100 mg/kg时，土壤pH无显著变化。而当氟添加量大于200 mg/kg时土壤pH有小幅升高，且与不施氟处理差异显著，并以F5处理的土壤pH升高幅度最大，达7.73%。这可能是由于土壤胶体表面的部分-OH被F-替代或部分-OH 与F-进行配位交换，从而提高土壤pH，还有研究[10]认为，H+与F-结合，有络合矿物晶格溶解作用，致使难溶性的Ca2+释放，但土壤 pH 变化受土壤酸碱缓冲能力的影响较大，具体原因有待深入研究。
2.3.3不同施氟处理对土壤碳、氮、磷和钾的影响。
由表2可知，不同氟添加量的土壤全碳含量变化较小，各处理间差异不显著，即氟对土壤碳库无显著影响。不同添加量的土壤全氮含量变以化较小，100 mg/kg氟添加量处理的土壤全氮含量较高，但与其他处理的土壤全氮含量差异不显著。
施用磷、钾肥后，氟添加量为100～300 mg/kg的土壤有效磷和速效钾含量稍高于无氟添加量处理，而大于300 mg/kg氟添加量处理的有效磷和速效钾含量低于无氟添加量处理。不同氟添加量对土壤氮、磷、钾养分的影响在一季油菜试验中未达显著差异，但已见相互作用的结果，其存在何种相互作用关系，有待进一步研究。
安徽农业科学2016年
3结论
（1）肥料中添加氟对油菜生长有抑制作用，以200 mg/kg的添加量为临界值，大于此添加量的油菜产量显著降低，与无氟添加量相比，油菜产量降低27.38%～37.82%。
（2）随氟添加量的增加，油菜蛋白质含量、含油量、可溶性糖含量均呈递减趋势，与无氟添加量相比，其含量显著降低的氟添加量临界值分别为300、200、100 mg/kg。
（3）施氟处理的油菜根系活力降低12.04%～41.83%，差异显著，而氟添加量为300～500 mg/kg处理的叶绿素含量显著降低，降低幅度为19.09%～32.11%。
（4）当氟添加量>300 mg/kg时，土壤总氟含量显著增加，并超过油菜的耐氟阈值；当氟添加量>200 mg/kg时，土壤pH提高3.56%～7.73%，差异显著；而不同氟添加量对土壤碳、氮、磷、钾养分含量的影响差异不显著。
参考文献
[1] 李永华，王五一，侯少范.我国地方性氟中毒病区环境氟的安全阈值[J].环境科学，2002，23（4）：118-122.
[2] 袁训珂，冯启言，孟庆俊，等.小油菜对土壤中氟的富集特征研究[J].安徽农业科学，2008，36（4）：1501-1502.
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罗学平，李丽霞，何春雷.茶叶氟研究现状及降氟措施研究进展[J].茶叶科学技术，2006（2）：6-9.
[4] 何锋，段昌群，侯永平.云南部分蔬菜中氟积累特征及其成因初步分析[J].生态环境，2004，13（3）：327-329.
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[8] KUNDU S，KAMATH M B，GOSWAMI N N.Effect of flouried on phosphate utilization by wheat[J].J Nunclear Agri Biol，1987，16（2）：65-68.