【摘 要】
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CO2是最主要的温室气体之一,为缓解温室效应,CO2的处理相当重要。然而,CO2分子相对稳定,传统的催化以及热化学方法很难将其活化。介质阻挡微等离子体技术结合了非平衡等离子
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CO2是最主要的温室气体之一,为缓解温室效应,CO2的处理相当重要。然而,CO2分子相对稳定,传统的催化以及热化学方法很难将其活化。介质阻挡微等离子体技术结合了非平衡等离子体和微反应器的优势,具有高稳定性、高密度、便携、低能耗的特点,能够有效地活化CO2分子,为CO2的处理提供了新的途径。本文在常温常压下采用介质阻挡微等离子体反应器降解CO2制CO,考察了反应器参数以及工艺参数对CO2转化过程的影响。介质阻挡微等离子体分解纯CO2的实验结果表明,实验过程中没有积碳产生,减小气体流量,适当范围内增大输入功率有利于提高CO2的转化率,当放电间距为0.6 mm时,18.0 k Hz接近共振频率,为放电过程的最佳频率。以Ar作为添加气的研究结果表明,频率在一定范围内有利于CO2的分解。相对于纯CO2的转化结果,Ar、H2的加入促进了CO2的转化过程,其中H2的促进作用更为明显,而N2的加入不利于CO2的分解。另外,随着输入功率的增加,对于添加H2的CO2体系,CO2的转化率随着输入功率的增加先增大,然后下降;而对于添加N2的CO2体系,CO2的转化率在输入功率大于15.0 W后,随着输入功率的增加保持较好的增加趋势。向反应器内填充介质材料(包括石英棉、石英砂、γ-Al2O3、MgO、CaO)后,CO2的转化率提高。介质材料的引入,不仅改变了电场强度、电子能量,同时改变了化学反应方式,这些改变有利于促进CO2的分解过程。介质材料颗粒越小,介电常数越大,碱性越强,越有利于CO2的转化过程。CaO的加入极大地提高了CO2的转化率,当气体流量为20.0 mL/min,输入功率为25.0 W,放电频率为18.0 k Hz,放电间距为0.6 mm,放电长度为80.0 mm,颗粒大小为0.18-0.25 mm时,CO2的转化率达到41.9%。
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