【摘 要】
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血红素类铁酶催化的氧化还原反应是典型的两态反应过程。目前，常采用基于密度泛函的△SCF 方法研究两态反应；但这一方法有理论缺陷，应用于开壳层体系受限，各个自旋态的相对能量估算不好。我们采用BDF程序将自旋反转的TD-DFT方法用于计算血红素铁酶各个自旋态的相对能量，通过选择合适的参考态，从而避免自旋污染。试算结果表明，新方法能够准确的预测各个自旋态的能级顺序。误差抵消效应使该计算方法对于大多数泛函
【机 构】
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山东大学化学与化工学院理论化学研究所,山东省济南市山大南路27号,250100 山东大学化学与化工
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血红素类铁酶催化的氧化还原反应是典型的两态反应过程。目前，常采用基于密度泛函的△SCF 方法研究两态反应；但这一方法有理论缺陷，应用于开壳层体系受限，各个自旋态的相对能量估算不好。我们采用BDF程序将自旋反转的TD-DFT方法用于计算血红素铁酶各个自旋态的相对能量，通过选择合适的参考态，从而避免自旋污染。试算结果表明，新方法能够准确的预测各个自旋态的能级顺序。误差抵消效应使该计算方法对于大多数泛函均有较好的表现，其稳定性比△SCF 方法有明显提高。
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