【摘 要】
：
尿素醇解法合成碳酸二甲酯是一条经济、绿色的合成路线，具有很好的工业化应用前景。该反应包括尿素与甲醇反应生成氨基甲酸甲酯以及氨基甲酸甲酯与甲醇进一步反应生成碳酸二甲酯两步，其中第二步为该反应的决速步骤。前期的实验研究表明，氧化锌(ZnO)对该反应具有良好的催化活性[1]。但是对于该反应的催化反应机理仍有待于深入认识。量子化学可以从分子角度模拟反应物分子在催化剂表面的吸附活化行为，并可以通过过渡态搜索
【机 构】
：
中国科学院山西煤炭化学研究所,太原 030001;中国科学院大学,北京 100049 中国科学院山
论文部分内容阅读
尿素醇解法合成碳酸二甲酯是一条经济、绿色的合成路线，具有很好的工业化应用前景。该反应包括尿素与甲醇反应生成氨基甲酸甲酯以及氨基甲酸甲酯与甲醇进一步反应生成碳酸二甲酯两步，其中第二步为该反应的决速步骤。前期的实验研究表明，氧化锌(ZnO)对该反应具有良好的催化活性[1]。但是对于该反应的催化反应机理仍有待于深入认识。量子化学可以从分子角度模拟反应物分子在催化剂表面的吸附活化行为，并可以通过过渡态搜索还模拟可能的反应路径，甚至寻找到实验手段难以捕捉到的中间体，从而对整个催化反应有更深入的了解。本课题组曾对尿素在ZnO(1010)表面上的吸附行为进行了模拟[2]，为了更全面的了解ZnO各表面上的吸附情况，本文构建了ZnO(0001)表面，并考察了尿素在该表面上的吸附形态，以期从量子化学的角度对尿素的活化进行深入的认识，并指导催化剂的开发。
其他文献
Zeolites are crystalline porous materials,which have widespread applications in industry.The synthesis methods,structure and acid properties of zeolites are important factors,which influences the appl
Solar energy,a renewable energy source,is generally considered as the most promising way tosolve the global energy crisis.Since O Regan and Gra tzel announced a high solar energyconversion efficiency(
In electride molecules with multi-excess electrons,unusual manipulative effects of spin multiplicity and excess electron number on structure and static first hyperpolarizability(β0)are revealed for th
Two-dimentional covalent organic frameworks(COFs)have attracted great interests in many applications such as gas storage/separation,optoelectronics,and catalysis.However,the electronic structures of t
石墨烯因其优异的力学、电学、热学和光学等性质在众多科学领域得到了广泛的应用。材料的制备是实现其应用的必要前提。化学气相沉积法是制备大面积高质量石墨烯最有前景的方法之一。然而在各种催化剂上的生长机理尚不明确。本文采用紧束缚密度泛函方法(DFTB)1结合分子动力学(MD)研究了无定型镍碳化合物生长石墨烯的机理。由于镍具有较高的溶碳能力,2-3 我们采用无定型的Ni3C、Ni2C和NiC作为模型,讨论了
The effects of the structural symmetry on the geometrical and electronic structures,molecular stacking motifs,carrier injection as well as transport properties for a series of Dithienothiophenes[1](α-
Organic solar cells(OSC)have attracted much attention in recent years because of their advantage of low cost fabrication,light weight and flexibility.Designing high efficiency donor-acceptor photovolt
Metal oxides have been tried as substitutes for Pt and Pd catalysts toward NO oxidation.[1-3] Meanwhile,they are the active component of so-called “NOx traps”,which are used to temporarily store NOx.[
采用密度泛函理论,结合周期性平板模型,在0.11 ML 的覆盖度下,研究了H、N、O、S和C 原子,N2、NH3、CO 和NO 分子,NCO、OH、CH、CH2 和 CH3 自由基在Cu(111)表面的吸附.现有结果如下：NH3 和CH 最稳定的吸附位置分别是顶位和桥位,H、C、S、OH、CH3 最稳定的吸附位置都是Fcc 空位.这些吸附质在Cu(111)表面吸附能大小顺序为：CH＞C＞S＞OH＞
The mechanism of the Sakurai-Hosomi allylation reaction between isatin as well as ketoimine with allyltrimethylsilane in the presence of Hg(ClO4)2 has been investigated using density functional theory