珠三角地区气溶胶吸湿性与混合状态对光学性质的影响

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气溶胶的吸湿特性描述的是气溶胶粒子与水汽间的相互作用,与气溶胶的物理、化学特性有关,对气溶胶光学特性和云物理特性有重要影响。本研究基于两款自主搭建的气溶胶吸湿性仪器(HTDMA和PNEPs,分别测量分粒径吸湿增长因子Gf和散射系数增强系数f(RH)),在珠三角地区开展了数次观测试验,研究此区域的气溶胶吸湿特征,分析气溶胶谱分布、含水量、化学组分、吸湿性之间的关系,探讨气溶胶吸湿性、相对湿度、混合状态对能见度等光学性质的影响。主要结论如下:(1)冬夏季40nm-200nm粒子的平均吸湿增长因子Gfmean差异不明显,均随粒径增大而增大,非(弱)吸湿性粒子比例随粒径增大而减少。白天(晚间及清晨)气溶胶粒子更趋向于准内部(外部)混合,Gfmean日变化受一次排放、二次生成颗粒和混合层发展三者共同影响。弱吸湿性粒子比例和大气的氧化程度有关,冬季较高的原因可能是VOCs通过气粒转化过程转换为弱吸湿性的颗粒物。基于化学组分和ZSR混合规则预测的分粒径Gf与H-TDMA测量的Gf相关性较高,有机物的吸湿性参数假设以及可溶性有机物所占比例,会影响闭合效果的好坏。(2)研究了气溶胶吸湿增长效应对气溶胶液态含水量(ALWC)和能见度的影响。结果表明:由Gf和气溶胶数谱(PNSD)计算的ALWC与基于化学组分计算的ALWC较为一致,造成偏差的可能原因是模式中没有考虑有机物的吸湿性。RH、PNSD、Gf对ALWC的影响依次降低,高PM且高RH是高ALWC的充分条件。积聚模态颗粒物对ALWC的贡献最大。不利气象条件是造成珠三角地区灰霾过程的气象成因,低RH时,低能见度由PM2.5积累所致;高RH时,低能见度主要由气溶胶吸湿增长效应造成,ALWC在高相对湿度时能达到PM质量(干状态)的数倍。(3)通过气溶胶光学闭合试验,定量考察了各种黑碳(BC)混合状态下,气溶胶的光学性质的变化及其对直接辐射强迫的影响。结果如下:干状态下,是否考虑完全挥发组分单独存在,对"核-壳"混合和内混模拟的光学参数效率以及光学贡献影响不大(光吸收除外)。干或湿状态下,珠三角地区BC均处于部分外混与部分"核-壳"混合的组合,BC混合状态日变化与排放、老化过程、混合层发展有关。各种混合态下的散射、消光、后向散射的f(RH)随RH增大而增大。此外,建立了Gf和f(RH)之间的简单转换关系。
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