【摘 要】
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全钒液流电池(VRFB)因其固有安全性和超长服役寿命,被认为是最具应用前景的大规模电化学储能技术之一,1.0MWh-VRFB对应的五氧化二钒用量达10t左右,储能领域用钒产品将有望成为钒提取冶金工业可持续发展的重要方向之一.VRFB负极充电过程V(Ⅲ)离子还原的标准电极电位为-0.25V(vs.NHE),易于发生析氢副反应而降低VRFB的库伦效率,负极电解液活性和析氢行为与V(Ⅲ)结构密切相关.本
【机 构】
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中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室,北京100190
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全钒液流电池(VRFB)因其固有安全性和超长服役寿命,被认为是最具应用前景的大规模电化学储能技术之一,1.0MWh-VRFB对应的五氧化二钒用量达10t左右,储能领域用钒产品将有望成为钒提取冶金工业可持续发展的重要方向之一.VRFB负极充电过程V(Ⅲ)离子还原的标准电极电位为-0.25V(vs.NHE),易于发生析氢副反应而降低VRFB的库伦效率,负极电解液活性和析氢行为与V(Ⅲ)结构密切相关.本文基于Gaussian量子化学计算平台,采用MP2理论方法和LANL2DZ基组对常见无机酸(硫酸、盐酸和磷酸)阴离子络合的V(Ⅲ)离子进行结构优化,分析其反应活性,并结合循环充放电实验,对添加剂作用机制进行探讨.相对于无添加剂下硫酸根络合V(Ⅲ)离子体系,添加0.1M氯根或磷酸根均可抑制析氢副反应而提高电池库伦效率,氯根络合V(Ⅲ)离子的电化学还原性能提高是添加氯离子抑制析氢的主要机制;磷酸根络合V(Ⅲ)离子活性较弱,其改善作用可能是通过磷酸的弱酸特性在电极附近降低酸度从而实现抑制析氢的.
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