二维单原子层材料由于具有独特的结构与性能，在纳米电子器件、能源、与生物等领域都有广泛的应用前景。石墨烯单层材料，作为一种零带隙半导体，在过去几年里已经引起广发的关注，在科学与工业应用领域成为热点。近年来，一些类石墨烯二维材料相继出现，如氮化硼单层材料、硅烯、过渡金属硫族化合物等。相对于石墨烯，这些类石墨烯表现出丰富的电子结构特征与磁性，成为二维材料家族的重要成员。我们基于第一性原理电子结构计算方法，结合多尺度模拟方法，从结构设计到结构搜索，探索了一些新型的二维单质材料与合金材料，包括硼、硼硅合金、碳化铝、硼碳氮单层、及过渡金属碳氮单层等。这些材料表现出丰富的电子结构特征与磁性特征，可用于光电子器件与自旋电子器件。更进一步，理论设计了一些二维单层材料基的复合材料，尤其在气体吸附与光电器件方面具有重要的应用前景。